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| 審判番号（事件番号） | データベース | 権利 |
|---|---|---|
| 平成25ネ10079特許権に基づく差止等請求控訴事件 | 判例 | 特許 |
| 平成25行ケ10092審決取消請求請求事件 | 判例 | 特許 |
| 平成25ネ10055損害賠償請求控訴事件 | 判例 | 特許 |
| 平成25ネ10081特許権使用差止等請求控訴事件 | 判例 | 特許 |
| 平成25ネ10072特許権侵害差止等請求控訴事件 | 判例 | 特許 |
| 元本PDF |
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|---|
| 事件 |
平成
25年
(行ケ)
10133号
審決取消事件
|
|---|---|
| 裁判所のデータが存在しません。 | |
| 裁判所 | 知的財産高等裁判所 |
| 判決言渡日 | 2014/02/19 |
| 権利種別 | 特許権 |
| 訴訟類型 | 行政訴訟 |
| 判例全文 | |
|---|---|
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判例全文
平成２６年２月１９日判決言渡 同日原本領収 裁判所書記官 平成２５年（行ケ）第１０１３３号 審決取消請求事件 口頭弁論終結日 平成２６年１月２９日 判 決 原 告 株 式 会 社 グ ラ ー ブ ル パ テ ン ト キ ャ ピ タ ル 訴訟代理人弁護士 川 田 篤 被 告 日 立 金 属 株 式 会 社 訴訟代理人弁護士 増 井 和 夫 同 橋 口 尚 幸 同 齋 藤 誠 二 郎 主 文 １ 原告の請求を棄却する。 ２ 訴訟費用は原告の負担とする。 事実及び理由 第１ 請求 特許庁が無効２０１２−８００１２１号事件について平成２５年３月２５日にし た審決を取り消す。 第２ 事案の概要 １ 特許庁における手続の経緯等 (1) 被告は，平成１９年３月１日，発明の名称を「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結 磁石およびその製造方法」とする特許出願（特願２００８−５０３８０６号。優先 − 1 − 権主張日：平成１８年３月３日（日本国），同年７月２７日（日本国），同日（日 本国），同年９月４日（日本国），同年１２月２８日（日本国）。請求項の数１ ０）をし，平成２１年１月９日，設定の登録（特許第４２４１９００号）を受けた （甲２０）。以下，この特許を「本件特許」という。 (2) 原告は，平成２４年８月９日，本件特許の請求項の全てである請求項１な いし１０に係る発明について，特許無効審判を請求し，無効２０１２−８００１２ １号事件として係属した。 (3) 特許庁は，平成２５年３月２５日，「本件審判の請求は，成り立たな い。」との審決をし，同年４月８日，その謄本が原告に送達された。 (4) 原告は，平成２５年５月８日，本件審決の取消しを求めて本件訴訟を提起 した。 ２ 特許請求の範囲の記載 本件審決が対象とした特許請求の範囲請求項１ないし１０の記載は，次のとおり である。以下，順に「本件発明１」ないし「本件発明１０」などといい，これらを 合わせて「本件発明」という。また，本件発明に係る明細書（甲２０）を「本件明 細書」という。 【請求項１】軽希土類元素ＲＬ（ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種）を主たる希土 類元素Ｒとして含有するＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｆｅ −Ｂ系希土類焼結磁石体を用意する工程（ａ）と， 重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂからなる群から選択された少なくと も１種）を含有するバルク体を，前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体とともに処 理室内に配置する工程（ｂ）と， 前記処理室内を７００℃以上１０００℃以下に加熱することにより，前記バルク 体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給しつ つ，前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散さ せる工程（ｃ）と， − 2 − を包含するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項２】前記工程（ｃ）において，前記バルク体と前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類 焼結磁石体は接触することなく前記処理室内に配置され，かつ，その平均間隔を０． １ｍｍ以上３００ｍｍ以下の範囲内に設定する，請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系 希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項３】前記工程（ｃ）において，前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の温 度と前記バルク体の温度との温度差が２０℃以内である，請求項１に記載のＲ−Ｆ ｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項４】前記工程（ｃ）において，前記処理室内の雰囲気ガスの圧力を１０− ５ 〜５００Ｐａの範囲内に調整する，請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結 磁石の製造方法。 【請求項５】前記工程（ｃ）において，前記バルク体および前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希 土類焼結磁石体の温度を７００℃以上１０００℃以下の範囲内に１０分〜６００分 保持する請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項６】前記焼結磁石体は，０．１質量％以上５．０質量％以下の重希土類元 素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含 有する，請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項７】前記焼結磁石体は，重希土類元素ＲＨの含有量が１．５質量％以上３． ５質量％以下である請求項６に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項８】前記バルク体は，重希土類元素ＲＨおよび元素Ｘ（Ｎｄ，Ｐｒ，Ｌａ， Ｃｅ，Ａｌ，Ｚｎ，Ｓｎ，Ｃｕ，Ｃｏ，Ｆｅ，Ａｇ，およびＩｎからなる群から選 択された少なくとも１種）の合金を含有している，請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ 系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項９】前記元素ＸはＮｄおよび／またはＰｒである請求項８に記載のＲ−Ｆ ｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。 【請求項１０】前記工程（ｃ）の後，前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体に対す − 3 − る追加熱処理を施す工程を含む，請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石 の製造方法。 ３ 本件審決の理由の要旨 (1) 本件審決の理由は，別紙審決書（写し）記載のとおりであり，要するに， @本件発明１は，後記アの甲１に記載された発明（以下「甲１発明」という。）と 同一の発明ではなく，甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができた ものでもない，A本件発明２ないし１０は，いずれも，甲１発明と同一の発明では なく，甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない， B本件発明１は，後記オの甲５に記載された発明（以下「甲５発明」という。）と 同一の発明ではなく，甲５発明及び後記エの甲４に記載された発明に基づいて当業 者が容易に発明をすることができたものでもない，C本件発明２ないし１０は，い ずれも，甲５発明と同一の発明ではなく，甲５発明及び甲４に記載された発明に基 づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない，というものである。 ア 引用例１：特開平１０−６４７４６号公報（甲１） イ 引用例２：特開２００１−７７３８６号公報（甲２） ウ 引用例３：特開２００４−２９６９７３号公報（甲３） エ 引用例４：「ＩＥＥＥ ＴＲＡＮＳＡＣＴＩＯＮＳ ＯＮ ＭＡＧＮＥＴＩ ＣＳ，ＶＯＬ．２６，ＮＯ．５，ＳＥＰＴＥＭＢＥＲ １９９０」１３７６頁〜１ ３７８頁（甲４） オ 引用例５：特開２００５−１１９７３号公報（甲５） (2) 本件審決が認定した甲１発明並びに本件発明１と甲１発明との一致点及び 相違点は，次のとおりである。 ア 甲１発明：Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも １種）にバインダーと水を添加，撹拌してスラリー状となし，これをスプレードラ イヤー装置によって造粒した粉末を原料粉末として，該粉末を磁場中で成形後，脱 脂，焼結した後，０．３ｍｍ以下の研磨量で研磨加工が施され，一対の加工対向面 − 4 − 間の寸法が３ｍｍ以下の焼結体を用意する工程と， 前記焼結体の周囲に前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を処理室内に配置する工程と， 前記焼結体の周囲に前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を配置して５００℃〜９００℃ の温度で熱処理を施すことにより，前記焼結体表面にＲ（希土類元素）を蒸着もし くは吸着させて還元して，研磨加工による磁気特性の劣化を回復させる工程と， を包含するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって， Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末が，Ｎｄ１３．３原子％，Ｐｒ０．３１原子％，Ｄｙ０． ２８原子％，Ｃｏ３．４原子％，Ｂ６．５原子％，残部Ｆｅ及び不可避的不純物か らなる原料を，Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解して，ボタン状溶製合金を得て，次 に，該合金を粗粉砕した後，ジョークラッシャーなどにより平均粒度約１５μｍに 粉砕し，さらに，ジェットミルにより平均粒度３μｍとした原料合金粉末であり， 加工した焼結体の周囲にジェットミル粉砕した原料合金粉末を置き，真空中で８ ００℃の温度で熱処理を施す， Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。 イ 一致点：「（１−ａ）軽希土類元素ＲＬ（ＮｄおよびＰｒの少なくとも１ 種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物結晶粒を主相とし て有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を用意する工程（ａ）と， （１−ｂ）’重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂからなる群から選択され た少なくとも１種）を含有する物体を，前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体とと もに処理室内に配置する工程（ｂ）’と， （１−ｃ）’前記処理室内を７００℃以上１０００℃以下に加熱することにより， 前記物体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供 給する工程（ｃ）’と， （１−ｄ）を包含するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。」である点。 ウ 相違点１：「重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂからなる群から選 択された少なくとも１種）を含有する」「物体」が， − 5 − 本件発明１では，「バルク体」であるのに対して， 甲１発明では，「粉末」（原料合金粉末）である点。 エ 相違点２：「前記処理室内を７００℃以上１０００℃以下に加熱することに より，前記物体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表 面に供給する工程」が， 本件発明１では，「前記物体」「から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希 土類焼結磁石体の表面に供給しつつ，前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系 希土類焼結磁石体の内部に拡散させる」であるのに対して， 甲１発明では，「前記物体」「から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土 類焼結磁石体の表面に供給する」ものの，「供給しつつ，前記重希土類元素ＲＨを 前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散させる」ようにしていない点。 (3) 本件審決が認定した甲５発明並びに本件発明１と甲５発明との一致点及び 相違点は，次のとおりである。 ア 甲５発明：Ｎｄ１０ Ｐｒ２ Ｆｅ７７．５ Ｃｏ３ Ｂ７．５ 組成の原料合金を溶解し，粉 砕，成形，焼結工程を経た平板状磁石を用意する工程と， ８０質量％Ｔｂ−２０質量％Ｃｏ組成の合金ターゲットを，前記磁石とともに処 理室内に配置する工程と， 前記磁石を約８００℃に達するように加熱することにより，Ｔｂ−Ｃｏ層の成膜 と同時にＴｂとＣｏ元素のＮｄＰｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石内部への拡散を行う工程 と， を包含する希土類−鉄−ホウ素系磁石の製造方法。 イ 一致点：「（１−ａ）軽希土類元素ＲＬ（ＮｄおよびＰｒの少なくとも１ 種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物結晶粒を主相とし て有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を用意する工程（ａ）と， （１−ｂ）重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂからなる群から選択された 少なくとも１種）を含有するバルク体を，前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体と − 6 − ともに処理室内に配置する工程（ｂ）と， （１−ｃ）’７００℃以上１０００℃以下に加熱することにより，前記バルク体か ら重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給しつつ， 前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散させる 工程（ｃ）’と， （１−ｄ）を包含するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法。」である点。 ウ 相違点３：「７００℃以上１０００℃以下に加熱することにより，前記バル ク体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給し つつ，前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散 させる工程」が， 本件発明１では，「前記処理室内を７００℃以上１０００℃以下に加熱する」の に対して， 甲５発明では，磁石を加熱するのであって，「前記処理室内を」加熱するとはし ていない点。 ４ 取消事由 (1) 本件発明１の新規性・進歩性に係る判断の誤り ア 甲１に基づく新規性の判断の誤り（取消事由１） イ 甲１に基づく進歩性の判断の誤り（取消事由２） ウ 甲５に基づく新規性の判断の誤り（取消事由３） エ 甲５に基づく進歩性の判断の誤り（取消事由４） (2) 本件発明２ないし１０の新規性・進歩性に係る判断の誤り（取消事由５） 第３ 当事者の主張 １ 取消事由１（本件発明１の甲１発明に基づく新規性の判断の誤り）について 〔原告の主張〕 (1) 相違点１の認定の誤り 本件審決は，本件発明１と甲１発明との相違点１として，「重希土類元素ＲＨ − 7 − （Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含有す る」「物体」が，本件発明１では，「バルク体」であるのに対して，甲１発明では， 「粉末」（原料合金粉末）である点と認定した。 しかし，次のとおり，本件審決の上記認定は誤りである。 ア 「新英和大辞典 第６版」（甲２３）によれば，「バルク」とは，名詞とし ては，「大きさ」「容積」「かさ」「大部分」「ばら積み貨物」などの意味を有し， 形容詞としては，「ばら荷の」「大口の」「大量の」「全部の」などの意味を有し， 動詞としては，「塊になる」「かさむ」「大きく見える」「山と積む」「集める」 などの意味を有するものである。また，前記「新英和大辞典」等（甲２３〜２５） には，「bulk」を用いた合成語の用例として，「bulk buying（大量買い付け）」 「bulk cathartic（膨張性便通薬）」「bulk powder（混合散剤）」「bulk sale （全量販売，全量売買）」「bulk boiling（バルク沸騰）」「bulk effect（バル ク効果）」等が挙げられている。これらの用例等からすると，「bulk」とは，固体 か，液体か，粉体か，粒体か，混合物か，取引の対象かを問わず，体積が大きいこ とや量が多いことを示す概念であるということができる。 イ 一方，相違点１の認定において本件審決が依拠した「理化学辞典 第５版」 （甲１２）では，「バルク」の意義について，「塊状の結晶・固体など，３次元的 な拡がりをもち，かさばった状態の物質。薄膜，粒体，粉末に対して用いられ，表 面，界面，端の効果が無視できる状態にあるものをさす。」と記載されている。 しかし，「バルク」という用語は，前記アに記載した多様な意義からも明らかな とおり，従来から前記「理化学事典」に記載された意味で一般的に用いられていた ものではない。しかも，前記「理化学辞典」に示された「バルク」の意義は，「表 面，界面，端の効果が無視できる状態にあるもの」との限定が付されていることか らすると，半導体について用いられる「bulk effect」（バルク効果。接合部など の局部でなく，半導体全体で起こる効果）（甲２５）に関するものではないかと思 われる。このような特殊分野における意義を「バルク」の一般的な用語の定義とし − 8 − て用いることは，極めて疑問である。また，前記「理化学辞典」における「バル ク」の意義は，固体のみならず，液体，粉体，粒体についても用いられるという 「バルク」の前記概念とも相入れないものである。しかも，前記「理化学辞典」に おいて「バルク」と区別される「粉体」や「粒体」の大きさも，数値的に明確に規 定がされるものではない（なお，「粉体」とは，マイクロメートル単位からセンチ メートル単位のものまでを含む広範な概念である（甲２７））。 ウ また，本件明細書には，「バルク体」の意義について，明確な定義はなく， その形状について限定するような記載はない。 そして，本件明細書（【００１８】）には，「重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ， およびＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するバルク体」， 「前記バルク体および前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を７００℃以上１００ ０℃以下に加熱することにより，前記バルク体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆ ｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給しつつ」と記載されており，このような用 例から帰納的に推測すれば，「バルク体」は，重希土類元素ＲＨを含有するために 適し，かつ，加熱したとき重希土類元素ＲＨを供給するために適していれば足りる ことになる。 エ 以上によれば，本件発明１の「バルク体」は，薄膜，粒体，粉末を排除する ものということはできないから，本件審決の相違点１の認定は誤りである。 (2) 相違点２の認定の誤り ア 甲１においては，希土類金属が気化（昇華）し，焼結磁石体の表面に供給さ れるものの，焼結磁石体の表面に供給された後，磁石体の結晶体の粒界に「拡散」 することは明示的には記載されていない。 しかし，焼結磁石体の表面にあるＤｙ（ジスプロシウム）などの希土類金属が， ７００℃から１０００℃程度の熱処理により，焼結磁石体の結晶体の粒界に多かれ 少なかれ入り込むこと，すなわち「拡散」することは，本件出願に係る優先権主張 日（平成１８年７月２７日）当時には技術常識であった（甲２８〜３１）。 − 9 − そして，甲１には，磁気特性の劣化の回復のために行う熱処理の方法について， 「熱処理としては，…２）加工時の製品表面の酸化による熱処理時の磁気特性劣化 防止のために，製品の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を置き，５００℃〜９００℃ で熱処理して製品の表面層を還元して磁気特性を回復させる，…の方法が好まし」 い旨記載され（【００４７】），また，実施例として，「Ｒとして，Ｎｄ１３．３ 原子％，Ｐｒ０．３１原子％，Ｄｙ０．２８原子％，Ｃｏ３．４原子％，Ｂ６．５ 原子％，残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を，Ａｒガス雰囲気中で高周波 溶解して，ボタン状溶製合金を得た。次に，該合金を粗粉砕した後，ジョークラッ シャーなどにより平均粒度約１５μｍに粉砕し，さらに，ジェットミルにより平均 粒度３μｍの粉末を得た。」（【００５１】），「焼結体の厚み方向に両面ラップ で表２〜表４に示すような寸法に研磨加工した後，…加工した焼結体の周囲にジェ ットミル粉砕した原料合金粉末を置き，真空中で８００℃の温度で，２時間保持す る熱処理（Ｂ工程）…の３通りの熱処理を行った。」（【００５４】）との記載が ある。 そうすると，本件出願に係る前記優先権主張日当時，甲１の記載に接した当業者 であれば，前記のような技術常識を踏まえて，甲１において，希土類金属が気化 （昇華）した後，焼結磁石体が表面に付着すれば，磁石体の結晶体の粒界に多かれ 少なかれ「拡散」することを当然に認識し得たというべきである。 イ 本件審決は，甲１（【００４７】）に記載された「２）加工時の製品表面の 酸化による熱処理時の磁気特性劣化防止のために，製品の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合 金粉末を置き，５００℃〜９００℃で熱処理して製品の表面層を還元して磁気特性 を回復させる方法」は，少なくとも，焼結体の磁気特性の向上をもたらすようにＤ ｙを焼結体の内部に拡散させているとは認められないと判断した。 しかし，本件審決のかかる判断は，Ｄｙが微量でも「拡散」している可能性があ ることは認定しているともいえる。甲１の【表２】（焼結後加工前の磁気特性）の 保磁力（ｉＨｃ）の数値と【表４】（加工及び熱処理後の磁気特性）の保磁力（ｉ − 10 − Ｈｃ）の数値とを対比しても，顕著な向上はみられないが，この結果は，焼結体の 周囲に置かれた原料合金粉末において，Ｎｄ（ネオジム）が１３．３原子％である のに対し，Ｄｙがわずか０．２８原子％であるからにすぎない。当業者においても， わずかに含まれるＤｙでは，保磁力（ｉＨｃ）の測定結果に顕著に影響を与えない ものと認識するのであって，上記各表の記載内容がＤｙ自体は「拡散」していると の認識に影響を与えるものではない。 ウ よって，本件審決の相違点２の認定は誤りである。 エ 被告の主張について 被告は，甲１発明では，焼結磁石と粉末の組成が同じであり，同一組成の２つの 物を同じ温度に保持した場合に，両者の間で組成の偏りを生ずるというのは，熱力 学の法則に反する上，Ｄｙの含有量が非常に少ないことを考慮すれば，焼結磁石に 供給されるＤｙ原子が皆無ではないとしても，焼結磁石内部にＤｙが拡散するほど の濃度差は生じ得ないと主張する。 しかし，Ｄｙの方がＦｅやＮｄよりも蒸気圧が高く（甲３２），焼結の際，より 高い割合で蒸発するため，焼結磁石のＤｙの含有量の方が，原料の粉末のＤｙの含 有量よりも低い状態となるが，焼結磁石体と原料の粉末とを同時に加熱すると，よ り蒸発しやすい原料の粉末からは，Ｄｙが原料における含有量よりも多く含まれた 蒸気が発生するから，そのような蒸気が焼結磁石の表面に付着すれば，焼結磁石中 のＤｙとの濃度差が生じ，粒界への拡散が始まるものである。 したがって，被告の上記主張は失当である。 (3) 小括 以上のとおり，甲１発明と本件発明１との相違点１及び２の認定は，いずれも誤 りであり，甲１発明と本件発明１とは同一の発明である。 〔被告の主張〕 (1) 相違点１について ア 原告は，前記「新英和大辞典」等（甲２３〜２５）を引用し，「バルク」の − 11 − 意義は多義的であって，本件審決の相違点１の認定は誤りである旨主張する。 しかし，前記「新英和大辞典」等（甲２３〜２５）において，「バルク」は， 「大きい」や「かさばる」の意味で使用されているものであって，多義的ではなく， 本件審決の認定に誤りがあるということはできない。 イ 原告は，前記「理化学事典」（甲１２）では，「バルク」について，「表面， 界面，端の効果が無視できる状態にあるもの」との限定があり，その記載は，半導 体分野での「bulk effect（バルク効果）」を意識したものであると主張する。 しかし，半導体分野においてこのような用法があるからといって，一般的な意味 での用法が否定されるわけではない。 ウ 原告は，本件明細書には，「バルク体」の明確な定義はないと主張する。 しかし，本件明細書では，「バルク体」が「大きい」「かさばる」との意味を有 することを前提として，「ＲＨバルク体の形状・大きさは特に限定されず，板状で あってもよいし，不定形（石ころ状）であってもよい」（【００６７】）などと記 載しているのであり，原告が主張するように，「バルク体」とはいい難い「粉末」 をも許容する趣旨ではない。 (2) 相違点２について 原告は，当業者であれば，甲１において，希土類金属が気化（昇華）した後，焼 結磁石体の表面に付着すれば，磁石体の結晶体の粒界に多かれ少なかれ「拡散」す ることを当然に認識すると主張する。 しかし，甲１発明では，焼結磁石と粉末の組成が同じであり，かつ，Ｄｙは０. ２８原子％（希土類元素Ｒ中でも２原子％）と微量である。そもそも，同一組成の ２つの物を，同じ温度に保持した場合に，両者の間で組成の偏りを生ずるというの は，熱力学の法則に反する上，Ｄｙの含有量が非常に少ないことを考慮すれば，焼 結磁石に供給されるＤｙ原子が皆無ではないとしても，焼結磁石内部にＤｙが拡散 するほどの濃度差は生じ得ない。 また，甲１の実施例において，加工後に熱処理をした場合の磁気特性の結果を記 − 12 − 載した【表４】では，サンプル番号ごとにＡ，Ｂ及びＣの各熱処理（そのうちＢが 甲１発明である「加工した焼結体のの周囲にジェットミル粉砕した原料合金粉末を 置き，真空中で８００℃の温度で２時間保持する熱処理」である。）が施されてい るが，いずれのサンプルにおいても，磁気特性の結果は，Ａ，Ｂ及びＣの各熱処理 の間で相違はほとんど見られない。かかるデータからすると，甲１の実施例におい ては，加熱処理自体の効果が保磁力の回復にとって決定的であり，焼結磁石体の周 囲に合金粉末を置くかどうかによる効果が生じているとは認められない。 以上によれば，甲１において，Ｄｙが焼結磁石体内部へ拡散する技術（Ｄｙが拡 散することにより磁気特性を向上させる技術）が記載されていないことは明らかで ある。 (3) 小括 以上のとおり，本件審決の相違点１及び２の認定に誤りはなく，本件発明１と甲 １発明とが同一の発明であるということはできない。 ２ 取消事由２（本件発明１の甲１発明に基づく進歩性の判断の誤り）について 〔原告の主張〕 本件審決は，本件発明１は甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることが できたということはできないと判断した。 しかし，次のとおり，本件審決の上記判断は誤りである。 (1) 相違点１について 本件明細書には，重希土類元素ＲＨを含有する物体を「バルク体」にする技術的 な効果については何ら明確な記載がないから，本件発明１において「バルク体」と の構成を採用することについて，その新規性及び進歩性を基礎づける技術的特徴は 何ら認められない。本件発明１では，重希土類金属の供給源となり得るものであれ ば何でもよく，「バルク体」にもその程度の意味合いしか認められない。 したがって，本件発明１の「バルク体」と甲１発明の「原料金属粉末」には，相 対的な差異しかなく，設計変更という程度の範囲のものであって，進歩性を基礎づ − 13 − けるに足りるだけの技術的意義はないというべきである。 (2) 相違点２について 前記のとおり，本件出願に係る前記優先権主張日当時，甲１の記載に接した当業 者であれば，甲１発明においても，微量ではあるがＤｙが焼結磁石の結晶粒の粒界 に「拡散」しているものと理解するものである。 したがって，本件発明１と甲１発明には，「拡散」するＤｙの量の相対的な差異 があるにすぎない。この点も，設計変更という程度の範囲のものであり，進歩性を 基礎づけるに足りるだけの技術的意義はないというべきである。 〔被告の主張〕 (1) 相違点１について 本件発明１では，供給源が「粉末」では表面が酸化するなど使いにくく，特に高 純度Ｄｙ粉末にすると危険物扱いとなることから（乙１），粉末を除外している。 他方，甲１を技術常識に従って理解すれば，原料粉末を使用する技術的意義は， 酸素等を捕捉して焼結磁石体を保護することにあるのだから，粉末である方が有効 であると認められる。そうである以上，甲１発明には，粉末をバルク体に変更する という動機付けは存在しない。 (2) 相違点２について 甲１発明には，焼結磁石内部にＤｙが拡散することの記載も示唆もなく，また， 技術常識によっても，甲１から，Ｄｙを焼結磁石体内部に拡散させることにより磁 気特性を向上させるとの技術思想は全く得られない。 (3) よって，本件発明１の甲１発明に基づく進歩性に係る本件審決の判断に誤 りはない。 ３ 取消事由３（本件発明１の甲５発明に基づく新規性の判断の誤り）について 〔原告の主張〕 (1) 相違点３の認定の誤り 本件審決は，甲５の実施例５のみから甲５に記載された発明を認定した上で，本 − 14 − 件発明１と甲５発明との相違点３として，甲５発明が「処理室内の温度を７００℃ 以上１０００℃以下に調節する加熱手段」を備えない点を認定した。 しかし，次のとおり，本件審決の上記認定は誤りである。 ア 技術的思想の創作は，明細書及び図面の記載の全体において開示されている のであるから，甲５においても，実施例５を踏まえながらも，この実施例に限定し て理解されるべきものではなく，その開示されている内容の全体から的確に把握す ることが求められる。 実施例５においては，磁石表面への希土類元素の供給方法として，スパッタリン グが用いられ，かつ，供給と同時に焼結磁石体の熱処理（８００℃）がされ，希土 類元素の「拡散」をするという技術的思想が開示されている。そして，甲５（【０ ０４７】）では，磁石表面への希土類元素の供給方法としては，スパッタリングに 限定するものではなく，「蒸着」も挙げられているから，甲５には，焼結磁石の表 面に「蒸着」を用いて希土類金属を供給し，それと同時に焼結磁石を８００℃程度 に加熱して，表面に供給された希土類金属を焼結磁石の結晶体の粒界に「拡散」さ せるという技術的思想も開示されている。 そして，希土類金属の供給法として「蒸着」を用いた場合，加熱が必要であるこ とは，技術常識である。また，希土類金属を「蒸着」をするためには，真空の程度 及び金属の種類に応じた温度において，加熱をして気化（昇華）させれば足りるこ ともまた技術常識である（甲３２）。 さらに，甲５には，Ｔｂ（テルビウム）のみならず，Ｄｙも焼結磁石の結晶体の 粒界に拡散させるために適した金属として，実施例１から実施例４までにおいて， 明確に開示されている。 そうすると，甲５においては，結晶体の粒界に「拡散」させるために適した熱処 理温度（およそ７００℃から１０００℃程度）において気化（昇華）するために適 した希土類金属，例えば，Ｄｙを希土類焼結磁石の表面に供給する方法として， 「蒸着」を用いる技術的思想も開示されているというべきである。 − 15 − イ 本件審決は，蒸着のためには，蒸気圧「１０ − ２ Torr」が必要であることが 技術常識であるとした上で，Ｔｂに係る蒸気圧と温度との対応表の数値（甲１５の １）からみて，Ｔｂの蒸着に適する１０−２ Torr なる温度は１４２７℃であり，希 土類金属の粒界への拡散のための熱処理がなされる通常の温度８００℃とは相容れ ないので，実施例５において「蒸着」を用いることは，甲５の記載から認識するこ とはできない旨判断した。 しかし，「蒸着」の際に蒸気圧「１０ − ２ Torr」が必要であるかどうかは，真空 蒸着装置の真空の程度に依存するものである。本件審決が用いた甲１５の１は，昭 和４５年当時の技術水準に基づくものであり，その当時の真空蒸着装置においては， 真空の程度が低く，１４２７℃程度にまで加熱する必要があったかもしれないが， 本件出願に係る前記優先権主張日当時には，真空蒸着の技術は格段に進歩し，１０ −２ Torr より２桁から８桁低い圧力である，１×１０−２ 〜１０−８Pa（＝０．７５× １０−４ 〜１０−１０Torr）でも行われ（甲３３），一般的には，１０−２ Ｐａ（＝０． ７５×１０−４ Torr）又は１０−４ Ｐａ（＝０．７５×１０−６ Torr）程度の真空圧力 下において行われている（甲３４）。そして，Ｄｙ（ジスプロシウム），Ｔｂ（テ ルビウム）についても，一般的に，１０−２ Ｐａ（＝０．７５×１０ −４ Torr）から １０−６ Ｐａ（＝０．７５×１０−８ Torr）で「蒸着」が行われている（甲３２。な お，Ｄｙの場合，１０ −２ Ｐａにおける蒸着の温度は９００℃，１０− ６ Ｐａにおけ る蒸着の温度は６２５℃であり，Ｔｂの場合，１０ − ２ Ｐａにおける蒸着の温度は １１５０℃，１０−６Ｐａにおける蒸着の温度は８００℃である。）。 したがって，遅くとも，本件出願に係る前記優先権主張日当時には，Ｄｙ及びＴ ｂのいずれにおいても，結晶粒の粒界に希土類金属を拡散するために熱処理の温度 域である７００℃から１０００℃程度において「蒸着」をすることが可能なだけの 蒸気圧において「蒸着」をすることが，通常のことであり，かつ，技術常識である といえる。 したがって，本件審決の上記認定は誤りである。 − 16 − ウ 以上のとおり，甲５について，実施例５に限定することなく，その明細書の 全体の記載から，かつ，本件出願に係る前記優先権主張日当時の「蒸着」について の技術常識を踏まえて理解すれば，甲５には，焼結磁石の表面に「蒸着」を用いて 希土類金属（例えば，Ｄｙ）を供給し，同時に焼結磁石を８００℃程度に加熱して， 表面に供給された希土類金属Ｄｙを焼結磁石の結晶体の粒界に「拡散」させるとい う技術的思想が開示されているというべきである。 (2) したがって，本件審決の相違点３の認定は誤りであり，甲５発明と本件発 明１とは同一の発明である。 〔被告の主張〕 (1) 原告は，甲５には，「蒸着」の際にも，同時に焼結磁石を８００℃程度に 加熱する技術思想が開示されていると主張する。 しかし，甲５（【００４７】）において，「蒸着」という文言は，他の手法であ るスパッタリング，イオンプレーティング等と併記されているにすぎず，「蒸着」 の具体的構成は一切開示されていないから，実施例５の「スパッタリング」に際し ８００℃の温度が適用できたからといって，「蒸着」にそのまま適用できるわけで はない。 したがって，原告の主張は，失当である。 (2) 原告は，希土類金属の供給法として，蒸着に通常用いられる「加熱手段」 を用いることは自明のことであるとか，甲５では，拡散させるために適した熱処理 温度（７００〜１０００℃）において，気化（昇華）するために適した希土類金属， 例えばＤｙを蒸着に用いる技術思想が開示されていると主張する。 しかし，蒸着の「加熱手段」とは，甲５発明ではスパッタリングと同じく成膜法 としての蒸着の「加熱手段」を意味するので，後記のとおり，具体的には平衡蒸気 圧が１.３３Pa=１０−２ Torr 程度まで加熱するのが技術常識である。 また，甲５における熱処理温度がＤｙを拡散させるために適した温度でも，その 温度がＤｙが気化（昇華）するために適した温度であるとは，甲５には何ら記載さ − 17 − れていない。本件発明１の拡散温度は，Ｄｙの気化については低すぎるものである。 そもそも，甲５（【００４０】）には，実施例５のように成膜させながら拡散を 行うことができるのは，スパッタリングの場合だけであることが明記されている。 したがって，甲５に基づき，仮に蒸着法を適用するとしても，真空蒸着の常識に 従えば，焼結磁石の温度は室温〜３００℃である（乙５）。甲５において，希土類 元素は，次に加熱して拡散を行う前段階として，磁石表面に付着していればよいの であるから，特別な熱処理を蒸着段階で行う動機付けは全く存在しない。 したがって，原告の主張は失当である。 (3) 原告は，現在の真空蒸着は，相当に低い圧力（高い真空度）で行われてお り，具体的には０.７５×１０−４ 〜０.７５×１０−６ Torr 程度で行うのが一般的で あるから，蒸着物質（本件では希土類元素Ｒ）を１０−２ Torr の蒸気圧が発生する まで加熱するとした本件審決の認定は誤りである旨主張する。 しかし，原告の上記主張は，@蒸着開始前に，装置内の残留気体を除去するため に真空引きをして到達される真空度と，A蒸着を開始して，成膜に必要な蒸着材料 の蒸気を供給するために，蒸着材料を１０− ２ Torr 程度の蒸気圧が発生するまで加 熱する点とを技術的に混同したものである。 すなわち，真空蒸着においては，装置内に残留する気体の圧力を示す「真空度」 と，蒸着材料を適切な速度で蒸発させるための加熱温度における蒸着材料の「蒸気 圧」の２種類の異なる圧力の数値が使用される。「真空度」は，少なくとも１０− ２ Pa（＝０.７５× １０ − ４ Torr ），一 般 的には１ ０ − ４ Pa（＝０.７ ５×１０ − ６ Torr）程度である（甲３３，３４）。そして，装置内で上記「真空度」を実現した 後に，薄膜にする蒸着材料（本件では重希土類元素ＲＨ）を加熱して蒸気を発生さ せる際には，実用的な蒸着速度を得るために必要な「蒸気圧」を得るように，加熱 温度を設定する。この「蒸気圧」と装置の「真空度」は，まったく別の数値であり， 蒸着物質の「蒸気圧」としては，甲１５の１が刊行された昭和４５年当時のみなら ず，現在においても，一貫して，「１０ − ２ Torr」程度の蒸気が発生するように加 − 18 − 熱するのが標準とされている（乙２〜４）。 なお，原告が挙げる甲３２は，蒸気圧と温度の関係を一般的に示しているにすぎ ず，「蒸着」に適した温度を示しているわけではない。 したがって，原告の主張は失当である。 (4) 原告は，本件出願に係る優先権主張日当時には，Ｄｙ及びＴｂのいずれに おいても，結晶粒の粒界に希土類金属を拡散するために熱処理の温度域である７０ ０℃から１０００℃程度において「蒸着」をすることが可能なだけの蒸気圧におい て「蒸着」をすることが，通常のことであり，かつ，技術常識であったと主張する。 しかし，蒸着の技術常識によれば，ＴｂにしてもＤｙにしても，１０００℃以下 の温度では蒸着が遅すぎるし，また，一般的な真空蒸着においては，蒸着材料を高 温で加熱して，低温の基板上で凝縮・成長させるので，例えば成膜される金属の結 晶化の状態を抑制するため基板全体を所定温度に加熱するとしても，蒸着材料と同 じ温度まで基板を加熱するという技術思想はない。 したがって，原告の主張は失当である。 (5) よって，本件審決の相違点３の認定に誤りはない。 ４ 取消事由４（本件発明１の甲５発明に基づく進歩性の判断の誤り）について 〔原告の主張〕 本件審決は，本件発明１は甲５発明及び甲４に記載された発明に基づいて当業者 が容易に発明をすることができたものでもないと判断した。 しかし，次のとおり，本件審決の上記判断は誤りである。 (1) 甲５発明に基づく容易想到性について 甲５の実施例５において，焼結磁石の表面への希土類金属の供給方法として，ス パッタリングに代えて蒸着を用いることは，甲５において明示的に示唆しているか ら（【００４７】），当業者はこれを容易に想起し得るものである。 また，蒸着をする以上，甲５において，希土類金属を「加熱」する手段を備えて いることは明らかである。 − 19 − そして，前記のとおり，本件出願に係る前記優先権主張日当時には，「蒸着」に おいても，例えば，Ｄｙについては，８００℃程度で気化（昇華）させることがで きたものである。 また，甲５の実施例５で用いられているＴｂも，焼結磁石の表面の希土類を拡散 させるための熱処理の温度を９００℃程度とし，かつ，「１×１０−６ Ｐａ」程度の 蒸気圧にすれば，「蒸着」を希土類金属の供給方法とすることができる。 このように，甲５の実施例５において開示されているスパッタリングを「蒸着」 に代え，かつ，やや熱処理の温度を上げてＴｂ自体を用いるか，又はＴｂを熱処理 の温度において蒸着をすることがより容易なＤｙに置き換える程度のことは，本件 出願に係る前記優先権主張日当時の技術常識を踏まえるならば，当業者において容 易になし得たことである。 (2) 甲５発明及び甲４に記載された発明に基づく容易想到性について 本件審決は，甲４に記載のものは，サマリウムから成るブロックを加熱する手段 を備えていない旨認定した。 確かに，甲４には，具体的な加熱手段は記載されていないが，石英チューブとい う閉空間において，リボンが加熱されているとき，当業者であれば，同じ石英チュ ーブ内のサマリウムから成るブロックも加熱されていると当然に認識するというべ きである。 そして，サマリウムから成るブロックが，リボンとともに「７００℃〜９００ ℃」に加熱されると，石英チューブ内の圧力は「１０ − ２ Torr」となり，この圧力 において，サマリウムが気化する温度は７４２℃であるから（甲１５の１），サマ リウムが石英チューブ内において，リボンの表面に供給されることも，当業者にお いて容易に理解し得ることである。 したがって，当業者は，甲５発明に甲４に記載された発明を適用することにより， 相違点に係る本件発明１の構成を容易に想到することができたものである。 (3) よって，本件審決の上記判断は誤りである。 − 20 − 〔被告の主張〕 (1) 甲５発明に基づく容易想到性について 原告は，当業者においては，甲５発明に基づき，相違点に係る本件発明１の構成 を容易に想到し得たものである旨主張する。 しかし，甲５は，焼結磁石表面に希土類元素を成膜して熱処理することのみを技 術思想としているのに対し（スパッタリングのみに関しては，成膜しながらの熱処 理が可能であるとの開示があるが，その場合も成膜はされる），本件発明１は，真 空蒸着の技術常識からは成膜には適さない低い温度に重希土類元素ＲＨを加熱し， また，真空蒸着の技術常識からは適用されない高い温度（蒸着材料であるＲＨとほ ぼ同じ温度）に焼結磁石を加熱したところ，成膜には適さない少量のＲＨの供給量 であるにもかかわらず，磁石表面に膜や濃厚な層を作ることなく，速やかに焼結磁 石内部に粒界拡散することによって，効率的に磁気特性を向上させ得るという，予 測を越えた作用効果を達成したのである。 しかも，ＲＨ供給源と焼結磁石体を，個別に加熱するのではなく，処理室全体を 加熱することによって，両者をほぼ同じ温度に加熱するという装置構成によって上 記の効果を達成するとの技術思想は，公知のスパッタリングからも真空蒸着からも， 到底容易に想到できることではなかったものである。 したがって，原告の上記主張は，失当である。 (2) 甲５発明及び甲４に記載された発明に基づく容易想到性について 原告は，本件審決は甲４に記載のものはサマリウムから成るブロックを加熱する 手段を備えていないと認定しているが，当業者であれば，石英チューブ内のサマリ ウムから成るブロックも加熱されていると当然に認識するものであるなどと主張す る。 しかし，本件審決は，審判手続において，原告がＭｏ（モリブデン）に関して不 可解な主張をしていたことから，その主張に意味がないことを指摘したものである。 さらに，本件審決は，甲４では重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，およびＴｂ）を − 21 − Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体に供給する加熱手段の開示がないこと（サマリウ ムは重希土類元素ＲＨではないこと）を指摘しているのであり，本件審決に誤りは ない。 したがって，原告の上記主張は，失当である。 ５ 取消事由５（本件発明２ないし１０の新規性・進歩性の判断の誤り）につい て 〔原告の主張〕 前記１ないし４の〔原告の主張〕のとおり，本件発明１の新規性・進歩性に係る 本件審決の判断は，誤りである， したがって，本件発明１を引用する形式である本件発明２ないし１０の新規性・ 進歩性に係る本件審決の判断も誤りである。 〔被告の主張〕 争う。 第４ 当裁判所の判断 １ 本件発明について (1) 本件発明は，前記第２の２に記載のとおりであるところ，本件明細書（甲 ２０）には，本件発明について，概略，次のような記載がある。 ア 技術分野 本件発明は，Ｒ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物結晶粒（Ｒは希土類元素）を主相として有す るＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石及びその製造方法に関し，特に，軽希土類元素Ｒ Ｌ（Ｎｄ及びＰｒの少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有し，かつ， 軽希土類元素ＲＬの一部が重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ及びＴｂからなる群から 選択された少なくとも１種）によって置換されているＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁 石及びその製造方法に関するものである（【０００１】）。 イ 背景技術 Ｒ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石は，永久磁石 − 22 − の中で最も高性能な磁石として知られているが，これをハードディスクドライブの ボイスコイルモータ（ＶＣＭ）や，ハイブリッド車搭載用のモータ等の各種装置に 使用する場合には，高温での使用環境に対応するため，耐熱性に優れ，高保磁力特 性を有することが要求される（【０００２】）。 Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の保磁力を向上する手段として，重希土類元素Ｒ Ｈを原料として配合し，溶製した合金を用いることが行われている。この方法によ ると，希土類元素Ｒとして軽希土類元素ＲＬを含有するＲ2 Ｆｅ14 Ｂ相の希土類元素 Ｒが重希土類元素ＲＨで置換されるため，Ｒ2 Ｆｅ14 Ｂ相の結晶磁気異方性（保磁力 を決定する本質的な物理量）が向上する。しかし，Ｒ2 Ｆｅ14 Ｂ相中における軽希土 類元素ＲＬの磁気モーメントは，Ｆｅの磁気モーメントと同一方向であるのに対し て，重希土類元素ＲＨの磁気モーメントは，Ｆｅの磁気モーメントと逆方向である ため，軽希土類元素ＲＬを重希土類元素ＲＨで置換するほど，残留磁束密度Ｂr が 低下してしまうことになる（【０００３】）。 一方，重希土類元素ＲＨは希少資源であるため，その使用量の削減が望まれてい る。これらの理由により，軽希土類元素ＲＬの全体を重希土類元素ＲＨで置換する 方法は好ましくない（【０００４】）。 比較的少ない量の重希土類元素ＲＨを添加することにより，重希土類元素ＲＨに よる保磁力向上効果を発現させるため，重希土類元素ＲＨを多く含む合金・化合物 などの粉末を，軽希土類ＲＬを多く含む主相系母合金粉末に添加し，成形・焼結さ せることが提案されている。この方法によると，重希土類元素ＲＨがＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ 相の粒界近傍に多く分布することになるため，主相外殻部におけるＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ相 の結晶磁気異方性を効率よく向上させることが可能になる。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類 焼結磁石の保磁力発生機構は核生成型（ニュークリエーション型）であるため，主 相外殻部（粒界近傍）に重希土類元素ＲＨが多く分布することにより，結晶粒全体 の結晶磁気異方性が高められ，逆磁区の核生成が妨げられ，その結果，保磁力が向 上する。また，保磁力向上に寄与しない結晶粒の中心部では，重希土類元素ＲＨに − 23 − よる置換が生じないため，残留磁束密度の低下を抑制することもできる（【０００ ５】）。 しかし，実際にこの方法を実施してみると，焼結工程（工業規模で１０００℃か ら１２００℃で実行される）で重希土類元素ＲＨの拡散速度が大きくなるため，重 希土類元素ＲＨが結晶粒の中心部にも拡散してしまう結果，期待していた組織構造 を得ることは容易でない（【０００６】）。 さらに，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の別の保磁力向上手段として，焼結磁石 の段階で重希土類元素ＲＨを含む金属，合金，化合物等を磁石表面に被着後，熱処 理，拡散させることによって，残留磁束密度をそれほど低下させずに保磁力を回復 又は向上させることが検討されている（【０００７】）。 ウ 発明が解決しようとする課題 しかし，特開昭６２−１９２５６６号公報，特開２００４−３０４０３８号公報 及び特開２００５−２８５８５９号公報に開示されている従来技術は，いずれも加 工劣化した焼結磁石表面の回復を目的としているため，表面から内部に拡散される 金属元素の拡散範囲は，焼結磁石の表面近傍に限られている。このため，厚さ３ｍ ｍ以上の磁石では，保磁力の向上効果がほとんど得られない（【００１２】）。 一方，特開２００４−２９６９７３号公報（甲３）に開示されている従来技術で は，Ｄｙなどの希土類金属を充分に気化する温度に加熱し，成膜を行っているため， 磁石中の拡散速度よりも成膜速度の方が圧倒的に高く，磁石表面上に厚いＤｙ膜が 形成される。その結果，磁石表層領域（表面から数十μｍの深さまでの領域）では， Ｄｙ膜と焼結磁石体との界面におけるＤｙ濃度の大きな濃度差を駆動力として，Ｄ ｙが主相中にも拡散することを避けられず，残留磁束密度が低下してしまう（【０ ０１３】）。 また，特開２００４−２９６９７３号公報（甲３）の方法では，成膜処理時に装 置内部の磁石以外の部分（例えば真空チャンバーの内壁）にも多量に希土類金属が 堆積するため，貴重資源である重希土類元素の省資源化に反することになる（【０ − 24 − ０１４】）。 さらに，Ｙｂなどの低沸点の希土類金属を対象とした実施形態においては，確か に個々のＲ−Ｆｅ−Ｂ系微小磁石の保磁力は回復するが，拡散熱処理時にＲ−Ｆｅ −Ｂ系磁石と収着金属が融着したり，処理後お互いを分離することが困難であり， 焼結磁石体表面に未反応の収着金属（ＲＨ）の残存が事実上避けられない。これは， 磁石成形体における磁性成分比率を下げ磁石特性の低減を招くのみならず，希土類 金属は本来非常に活性で酸化しやすいため，実用環境において未反応収着金属が腐 食の起点になりやすく好ましくない。また，混合攪拌するための回転と真空熱処理 を同時に行う必要があるため，耐熱性，圧力（気密度）を維持しながら回転機構を 組み込んだ特別な装置が必要になり，量産製造時に設備投資や品質安定製造の観点 で課題がある。また，収着原料に粉末を使用した場合は安全性の問題（発火や人体 への有害性）や作製工程に手間がかかりコストアップ要因となる（【００１５】）。 また，Ｄｙを含む高沸点希土類金属を対象とした実施形態においては，高周波に よって収着原料と磁石の双方を加熱するため，希土類金属のみを充分な温度に加熱 し磁石を磁気特性に影響を及ぼさない程度の低温に保持することは容易ではなく， 磁石は，誘導加熱されにくい粉末の状態か極微小なものに限られてしまう（【００ １６】）。 本件発明は，上記課題を解決するためになされたものであり，その目的とすると ころは，少ない量の重希土類元素ＲＨを効率よく活用し，磁石が比較的厚くとも， 磁石全体にわたって主相結晶粒の外殻部に重希土類元素ＲＨを拡散させたＲ−Ｆｅ −Ｂ系希土類焼結磁石を提供することである（【００１７】）。 エ 課題を解決するための手段 本件発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法は，軽希土類元素ＲＬ （Ｎｄ及びＰｒの少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ2 Ｆｅ14 Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を用意する 工程（ａ）と，重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ及びＴｂからなる群から選択された − 25 − 少なくとも１種）を含有するバルク体を，前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体と ともに処理室内に配置する工程（ｂ）と，前記バルク体及び前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希 土類焼結磁石体を７００℃以上１０００℃以下に加熱することにより，前記バルク 体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給しつ つ，前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散さ せる工程（ｃ）とを包含する（【００１８】）。 オ 発明の効果 本件発明では，重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ及びＴｂからなる群から選択され た少なくとも１種）の粒界拡散を行うことにより，焼結磁石体内部の奥深い位置ま で重希土類元素ＲＨを供給し，主相外殻部において軽希土類元素ＲＬを効率よく重 希土類元素ＲＨで置換することができ，その結果，残留磁束密度の低下を抑制しつ つ，保磁力を上昇させることが可能になる（【００３４】）。 カ 発明を実施するための最良の形態 本件発明の製造方法では，気化（昇華）しにくい重希土類元素ＲＨのバルク体及 び希土類焼結磁石体を７００℃以上１０００℃以下に加熱することにより，ＲＨバ ルク体の気化（昇華）をＲＨ膜の成長速度がＲＨの磁石内部への拡散速度よりも極 度に大きくならない程度に抑制しつつ，焼結磁石体の表面に飛来した重希土類元素 ＲＨを速やかに磁石体内部に拡散させる。７００℃以上１０００℃以下の温度範囲 は，重希土類元素ＲＨの気化（昇華）がほとんど生じない温度であるが，Ｒ−Ｆｅ −Ｂ系希土類焼結磁石における希土類元素の拡散が活発に生じる温度でもある。こ のため，磁石体表面に飛来した重希土類元素ＲＨが磁石体表面に膜を形成するより も優先的に，磁石体内部への粒界拡散を促進させることが可能になる（【００３ ９】）。 従来，Ｄｙなどの重希土類元素ＲＨの気化（昇華）には，１０００℃を超える高 温に加熱することが必要であると考えられており，７００℃以上１０００℃以下の 加熱では磁石体表面にＤｙを析出させることは無理であると考えられていた。しか − 26 − しながら，本発明者の実験によると，従来の予測に反し，７００℃以上１０００℃ 以下でも対向配置された希土類磁石に重希土類元素ＲＨを供給し，拡散させること が可能であることがわかった（【００４１】）。 重希土類元素ＲＨの膜（ＲＨ膜）を焼結磁石体の表面に形成した後，熱処理によ り焼結磁石体の内部に拡散させる従来技術では，ＲＨ膜と接する表層領域で「粒内 拡散」が顕著に進行し，磁石特性が劣化してしまう。これに対し，本件発明では， ＲＨ膜の成長レートを低く抑えた状態で，重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の表面に 供給しながら，焼結磁石体の温度を拡散に適したレベルに保持するため，磁石体表 面に飛来した重希土類元素ＲＨが，粒界拡散によって速やかに焼結磁石体内部に浸 透して行く。このため，表層領域においても，「粒内拡散」よりも優先的に「粒界 拡散」が生じ，残留磁束密度Ｂｒ の低下を抑制し，保磁力ＨｃＪ を効果的に向上させ ることが可能になる（【００４２】）。 Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石の保磁力発生機構はニュークリエーション型であ るため，主相外殻部における結晶磁気異方性が高められると，主相における粒界相 の近傍で逆磁区の核生成が抑制される結果，主相全体の保磁力Ｈ ｃ Ｊ が効果的に向 上する。本件発明では，焼結磁石体の表面に近い領域だけでなく，磁石表面から奥 深い領域においても重希土類置換層を主相外殻部に形成することができるため，磁 石全体にわたって結晶磁気異方性が高められ，磁石全体の保磁力Ｈ ｃ Ｊ が充分に向 上することになる。したがって，本件発明によれば，消費する重希土類元素ＲＨの 量が少なくとも，焼結体の内部まで重希土類元素ＲＨを拡散・浸透させることがで き，主相外殻部で効率良く重希土類元素ＲＨが濃縮された層を形成することにより， 残留磁束密度Ｂ ｒ の低下を抑制しつつ保磁力Ｈ ｃ Ｊ を向上させることが可能になる （【００４３】）。 (2) 以上の記載からすると，本件明細書には，次の事項が開示されていると認 められる。 ア 従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石では，比較的少ない量の重希土類元素 − 27 − ＲＨを添加することにより，重希土類元素ＲＨによる保磁力向上効果を発現させる ため，重希土類元素ＲＨを多く含む合金・化合物などの粉末を，軽希土類ＲＬを多 く含む主相系母合金粉末に添加し，成形・焼結させる方法や，焼結磁石の段階で重 希土類元素ＲＨを含む金属，合金，化合物等を磁石表面に被着後，熱処理，拡散さ せる方法が提案されているが，前者では，焼結工程（工業規模で１０００℃から１ ２００℃で実行される）で重希土類元素ＲＨの拡散速度が大きくなるため，重希土 類元素ＲＨが結晶粒の中心部にも拡散してしまう結果，期待していた組織構造を得 ることは容易でないという問題があり，後者でも，加工劣化した焼結磁石表面の回 復を目的としているため，表面から内部に拡散される金属元素の拡散範囲は，焼結 磁石の表面近傍に限られ，厚さ３ｍｍ以上の磁石では，保磁力の向上効果がほとん ど得られなかったり，磁石表層領域では，Ｄｙ膜と焼結磁石体との界面におけるＤ ｙ濃度の大きな濃度差を駆動力として，Ｄｙが主相中にも拡散することを避けられ ず，残留磁束密度が低下してしまうなどの問題があった。 イ 本件発明は，少ない量の重希土類元素ＲＨを効率よく活用し，磁石が比較的 厚くとも，磁石全体にわたって主相結晶粒の外殻部に重希土類元素ＲＨを拡散させ たＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石を提供することを目的とし，重希土類元素ＲＨ （Ｄｙ，Ｈｏ及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するバル ク体を，軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ及びＰｒの少なくとも１種）を主たる希土類元素 Ｒとして含有するＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系 希土類焼結磁石体とともに処理室内に配置し，処理室内を７００℃以上１０００℃ 以下に加熱することにより，バルク体から重希土類元素ＲＨをＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土 類焼結磁石体の表面に供給しつつ，重希土類元素ＲＨをＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結 磁石体の内部に拡散させることにより，焼結磁石体内部の奥深い位置まで重希土類 元素ＲＨを供給し，主相外殻部において軽希土類元素ＲＬを効率よく重希土類元素 ＲＨで置換することができ，その結果，残留磁束密度の低下を抑制しつつ，保磁力 を上昇させることが可能になるとの作用効果を奏する。 − 28 − ２ 甲１発明について (1) 甲１発明は，前記第２の３(2)アに記載のとおりであるところ，甲１には， 甲１発明について，概略，次のような記載がある。 ア 発明の属する技術分野 この発明は，薄肉形状，小型形状でかつ高磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方 性焼結永久磁石を得る製造方法に係り，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の１次粒子又はそ れを２次粒子に造粒したスプレー造粒粉末を用いて寸法精度を向上させた薄肉の焼 結体に，高精度化のためにごく少量の研磨量で研磨加工を施した後に，研磨加工に よって劣化した磁気特性を特定の種々雰囲気の熱処理にて，回復させることにより， 高精度かつ高磁気特性を維持した薄肉，小型の焼結永久磁石を得ることが可能な薄 肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関するものである（【０００１】）。 イ 従来の技術 今日，家電製品をはじめコンピューターの周辺機器，光通信機器や自動車等の用 途に用いられる小型モーター，アクチュエーターや光アイソレーター等は，小型化， 軽量化とともに高性能化が求められており，これらに使用する磁石材料も小型化， 軽量化，薄肉化が要求されている（【０００２】）。 現在の代表的な焼結永久磁石材料としては，フェライト磁石，Ｒ−Ｃｏ系磁石， Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が挙げられるが，その中でも，特に，Ｒ−Ｃｏ系磁石やＲ−Ｆ ｅ−Ｂ系磁石などの希土類磁石は，他の磁石材料に比べて磁気特性が格段にすぐれ るために，各種用途に多用されている（【０００３】）。 上記の希土類磁石，例えばＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石は，最大エネルギ−積が ４０ＭＧＯｅを超え，最大では５０ＭＧＯｅを超える極めて優れた磁気特性を有す る。しかし，この特性を１００％発現させるためには，焼結後の特に厚み寸法が２ ｍｍ以上，より好ましくは３ｍｍ以上必要であった（【０００４】）。 すなわち，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石は，磁化のメカニズムが核発生型（ニュ ークリエーション型）であるために，焼結後の機械加工等による内部欠陥，加工歪， − 29 − 微小なヘアークラック等によって逆磁区が発生しやすくなり，保磁力が急激に低下 する特徴がある。特に，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石は，加工後の厚みが薄くなる にしたがってこの影響が著しくなり，厚みが３ｍｍ以下，特に２ｍｍ以下の薄肉形 状や小型形状の製品を得るのが困難であった（【０００５】）。 ウ 発明が解決しようとする課題 従来，薄肉，小型化を図る方法として，できるだけ加工を減らすか，加工が必要 な場合でも加工歪を少なくするために加工代が少なくなるように焼結上がりの寸法 精度を高めること，例えば，スプレー造粒法によりＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の１次 粒子を２次粒子の造粒粉末にして粉体の流動性を高めてプレス成形時の単重バラツ キを少なくし，また焼結後の変形を小さくする方法が知られている（特開平８−２ ０８０１号公報，特開平８−２０８０２号公報）（【０００６】）。 しかし，上記方法は，加工時の取代をある程度まで減少できるが，その改善効果 にも限界がある。近年要求される厚み０．５ｍｍ程度の薄肉形状や小型形状の製品 では，機械加工後の磁気特性を満足することは依然困難であった（【０００７】）。 従来，成形法を改良し，薄肉形状品や小型形状品を寸法精度良く製造する方法と して，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末にバインダーを添加して射出成形し，脱バインダー 後に焼結するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法（特開昭６１−２２０３１５ 号公報）が提案されている（【０００８】）。 しかし，射出成形法で使用される熱可塑性樹脂やパラフィン系ワックス等のバイ ンダーをＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に添加混合した場合，バインダー中の酸素や炭素 と希土類元素（Ｒ）が加熱混練時，脱バインダー時に反応して焼結後の残留酸素量 と残留炭素量が増加しすぎて，磁気特性の劣化を招き，射出成形法のＲ−Ｆｅ−Ｂ 系焼結磁石への適用の妨げになっている（【０００９】）。 この発明は，薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性焼結永久磁石を製造す る方法において，焼結体における寸法精度をできる限り高くし，寸法出しのための 研磨加工による研磨量を極力少なくして，加工による磁気特性の劣化を最小限に抑 − 30 − え，さらに，熱処理によって劣化した磁気特性をほぼ完全に回復させることにより， 特に厚みが３ｍｍ以下，さらには２ｍｍ以下の薄肉，小型で寸法精度が高くかつ磁 気特性の高い焼結磁石を製造できる薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供 することを目的としたものである（【００１０】）。 エ 課題を解決するための手段 この発明は，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１ 種）にバインダーと水を添加，撹拌してスラリー状となし，これをスプレードライ ヤー装置によって造粒した粉末を原料粉末として，その粉末を磁場中で成形後，脱 脂，焼結した後，０．３ｍｍ以下の研磨量で研磨加工が施された，一対の加工対向 面間の寸法が３ｍｍ以下とされた焼結体を用意し，その焼結体に研磨加工による磁 気特性の劣化を回復させるための熱処理を施すことを特徴とする薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ 系焼結磁石の製造方法である（【００１３】）。 オ 発明の実施の形態 (ア) この発明は，スプレー造粒したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用いて粉末冶金 方法にて高寸法精度の薄肉の焼結体を得た後，寸法精度をさらに向上させるために ０．３ｍｍ以下の研磨量で研磨加工を施し，一対の加工対向面間の寸法が３ｍｍ以 下となった焼結体に更に研磨加工後の加工歪みにより劣化した磁気特性を回復する 方法として，機械加工後の取代の大きさあるいは加工歪みやヘアークラック等の大 きさによって，研磨加工後に真空中もしくは不活性ガス雰囲気中で熱処理したり， また熱処理時に製品の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系の合金粉末を置き，熱処理時に製品表 面に希土類元素（Ｒ）を蒸着もしくは吸着させて還元して磁気特性を回復させたり， さらに熱処理前に製品に水素を吸蔵させた後，真空引きして脱水素し，真空中もし くは不活性ガス雰囲気中で再焼結した後，熱処理することにより低下した磁気特性 を加工前の特性に回復させることを特徴とする（【００１５】）。 (イ) 熱処理としては，１）真空中もしくは不活性ガス雰囲気中で５００℃〜７ ００℃の温度で１〜２時間程度保持する，２）加工時の製品表面の酸化による熱処 − 31 − 理時の磁気特性劣化防止のために，製品の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を置き， ５００℃〜９００℃で熱処理して製品の表面層を還元して磁気特性を回復させる， ３）熱処理前に製品に室温から８５０℃までの任意の温度で水素を吸蔵させた後， 真空引きして脱水素し，真空中もしくは不活性ガス雰囲気中で１０００℃〜１１８ ０℃の温度範囲で１〜２時間再焼結した後，５００〜７００℃の温度で１〜２時間 保持する熱処理をする，の３方法が好ましく，いずれも加工歪みやヘアークラック 等により低下した磁気特性を加工前のそれとほぼ同等まで回復させることができる。 特に，上記の２），３）の方法は，厚み１．０ｍｍ〜０．５ｍｍ程度に加工した薄 物については非常に有効である（【００４７】）。 上記２）の熱処理において，焼結体の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を置くのは， 焼結体の表面層を還元することにより磁気特性を回復させるためである。その際の 熱処理温度を５００℃〜９００℃にしたのは，５００℃未満では，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系 合金粉末のＲ成分が蒸発せず，９００℃を超えると加工表面に存在する酸素が焼結 体内部に拡散するため，蒸着されたＲ成分による還元効果がなくなるためである。 また，熱処理時間を１〜２時間としたのも，上記と同様な理由による（【００４ ９】）。 (ウ) 実施例１ Ｒとして，Ｎｄ１３．３原子％，Ｐｒ０．３１原子％，Ｄｙ０．２８原子％，Ｃ ｏ３．４原子％，Ｂ６．５原子％，残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を， Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解して，ボタン状溶製合金を得た。次に，当該合金を 粗粉砕した後，ジョークラッシャーなどにより平均粒度約１５μｍに粉砕し，さら に，ジェットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た（【００５１】）。 当該粉末に表１に示す種類及び添加量のバインダー，水，滑剤等を添加して室温 で混練してスラリー状となし，当該スラリーをディスク回転型スプレードライヤー 装置により，不活性ガスに窒素を用い，熱風入口温度を１００℃，出口温度を４０ ℃に設定して造粒を行った（【００５２】）。 − 32 − 上記造粒粉を圧縮磁場プレス機を用いて，磁場強度１５ｋＯｅ，圧力１ｔｏｎ／ ｃｍ２ で１０ｍｍ×１５ｍｍの金型で，表２〜表４に示すように厚み寸法（磁場方 向）を変えてプレス成形した後，水素雰囲気中で室温から３００℃までを昇温速度 １００℃／時で加熱する脱バインダー処理を行い，引き続いて真空中で１１００℃ まで昇温し１時間保持する焼結を行い，さらに焼結完了後，Ａｒガスを導入して７ ℃／分の速度で８００℃まで冷却し，その後１００℃／時の速度で冷却して５５０ ℃で２時間保持して時効処理を施して異方性の焼結体を得た（【００５３】）。 焼結体の厚み方向に両面ラップで表２〜表４に示すような寸法に研磨加工した後， 真空中で５００℃の温度で２時間保持する熱処理（Ａ工程），また加工した焼結体 の周囲にジェットミル粉砕した原料合金粉末を置き，真空中で８００℃の温度で， ２時間保持する熱処理（Ｂ工程），さらに加工した焼結体に６００℃で３０分間水 素を吸蔵させた後，真空引きして脱水素し，真空中で１１００℃まで昇温し，２時 間再焼結した後，５００℃で２時間保持して熱処理（Ｃ工程）の３通りの熱処理を 行った（【００５４】）。 成形時の造粒粉の流動性を表１に，また焼結体の厚み寸法バラツキ，加工前後及 び熱処理後の磁気特性を表２〜表４に示す。なお，流動性は，内径８ｍｍのロート 管を１００ｇの原料粉が自然落下し，通過するまでに要した時間で測定した。また， 得られた全ての焼結体および熱処理品には，ワレ，ヒビ，変形などは全く見られな かった（【００５５】）。 カ 発明の効果 この発明によれば，薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性焼結永久磁石を 製造する方法において，焼結体における寸法精度をできる限り高くし，寸法出しな どのための研磨加工による研磨量を極力少なくして加工による磁気特性の劣化を最 小限に抑え，さらに，熱処理によって劣化した磁気特性をほぼ完全に回復させるこ とにより，従来，作製が極めて困難であった厚みが３ｍｍ以下，さらには２ｍｍ以 下の薄肉，小型形状で，しかも寸法精度が高く，磁気特性の優れた薄肉Ｒ−Ｆｅ− − 33 − Ｂ系焼結磁石を得ることができるという効果を奏するものである（【００６１】）。 (2) 以上の記載からすると，甲１発明は，薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆｅ−Ｂ 系異方性焼結永久磁石を製造する方法において，焼結体における寸法精度をできる 限り高くし，寸法出しのための研磨加工による研磨量を極力少なくして，加工によ る磁気特性の劣化を最小限に抑え，さらに，熱処理によって劣化した磁気特性をほ ぼ完全に回復させることにより，特に厚みが３ｍｍ以下，さらには２ｍｍ以下の薄 肉，小型で寸法精度が高くかつ磁気特性の高い焼結磁石を製造できる薄肉Ｒ−Ｆｅ −Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することを目的とするものであり，処理室内にお いて，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種）にバ インダーと水を添加，撹拌してスラリー状となし，これをスプレードライヤー装置 によって造粒した粉末を原料粉末として，その粉末を磁場中で成形後，脱脂，焼結 した後，０．３ｍｍ以下の研磨量で研磨加工が施され，一対の加工対向面間の寸法 が３ｍｍ以下とされた焼結体の周囲に，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（Ｎｄ１３．３原 子％，Ｐｒ０．３１原子％，Ｄｙ０．２８原子％，Ｃｏ３．４原子％，Ｂ６．５原 子％，残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を，Ａｒガス雰囲気中で高周波溶 解して，ボタン状溶製合金を得て，次に，当該合金を粗粉砕した後，ジョークラッ シャーなどにより平均粒度約１５μｍに粉砕し，さらに，ジェットミルにより平均 粒度３μｍとした原料合金粉末）を配置して，真空中で，加熱手段によって焼結体 及びＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に８００℃の温度で熱処理を施すことにより，焼結体 表面に希土類元素Ｒを蒸着もしくは吸着させて還元して，研磨加工による磁気特性 の劣化を回復させることにより，従来，作製が極めて困難であった厚みが３ｍｍ以 下，さらには２ｍｍ以下の薄肉，小型形状で，しかも寸法精度が高く，磁気特性の 優れた薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得ることができるとの効果を奏するというも のである。 ３ 甲５発明について (1) 甲５発明は，前記第２の３(3)アに記載のとおりであるところ，甲５には， − 34 − 甲５発明について，概略，次のような記載がある。 ア 特許請求の範囲 【請求項１】磁石表面からのＭ元素（但し，Ｍは，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏから選 ばれる希土類元素の一種又は二種以上）の拡散によりＭ元素が富化した結晶粒界層 を有し，保磁力Ｈｃｊと磁石全体に占めるＭ元素含有量が下記の式で表されること を特徴とする，希土類−鉄−ホウ素系磁石。 Ｈｃｊ≧１＋０．２×Ｍ（ただし，０．０５≦Ｍ≦１０） ただし，Ｈｃｊ：保磁力，単位（ＭＡ／ｍ），Ｍ：磁石全体に占めるＭ元素含有量 （質量％） 【請求項２】残留磁束密度Ｂｒと保磁力Ｈｃｊが下記の式で表されることを特徴と する，請求項１記載の希土類−鉄−ホウ素系磁石。 Ｂｒ≧１．６８−０．１７×Ｈｃｊ ただし，Ｂｒ：残留磁束密度，単位（Ｔ） 【請求項３】希土類−鉄−ホウ素系磁石が，粉末成形と焼結法によって製作される 磁石，又は粉末成形と熱間塑性加工によって製作される磁石，であって，主結晶の 間に希土類元素リッチな粒界層を有する磁石であることを特徴とする請求項１又は ２記載の希土類−鉄−ホウ素系磁石。 【請求項４】磁石を減圧槽内に支持し，該減圧槽内で物理的手法によって蒸気又は 微粒子化したＭ元素（但し，Ｍは，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏから選ばれる希土類元 素の一種又は二種以上）又はＭ元素を含む合金を，該磁石の表面の全部又は一部に 飛来させて成膜し，かつ該磁石の最表面に露出している結晶粒子の半径に相当する 深さ以上に該磁石内部にＭ元素を磁石表面から拡散浸透させることによって，Ｍ元 素が富化された結晶粒界層を形成することを特徴とする請求項１ないし３のいずれ かに記載の希土類−鉄−ホウ素系磁石の製造方法。 【請求項５】結晶粒界層のＭ元素の濃度を磁石の表面側ほど高濃度に富化させるこ とを特徴とする請求項４記載の希土類−鉄−ホウ素系磁石の製造方法。 − 35 − イ 発明の詳細な説明 (ア) 発明の属する技術分野 本発明は，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系又はＰｒ−Ｆｅ−Ｂ系等の希土類−鉄−ホウ素系磁 石において，特にＤｙ等の希少金属を有効活用した高性能磁石とその製造方法に関 するものである（【０００１】）。 (イ) 従来の技術 希土類−鉄−ホウ素系磁石，特にＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の焼結磁石は，永久磁石の中 で最も高性能磁石として知られているが，残留磁束密度Ｂｒ又は最大エネルギー積 （ＢＨ）ｍａｘ と，保磁力Ｈｃｊの値が相反する関係にあり，磁石中のＤｙ元素の添 加量を増やしてＨｃｊを増加させると，磁石の飽和磁束密度の急激な減少を招いて 前２者の値が低下してしまうため，これまで両者ともに高い値を有する希土類磁石 は得られておらず，高性能（高Ｂｒ）型と耐熱（高Ｈｃｊ）型とに分類されて生産 されている（【０００２】【０００４】）。 Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石において，Ｂｒの低下を抑制しつつＨｃｊを向上させるに は，焼結密度や各結晶粒の配向性を向上させたり，焼結条件と添加元素を工夫して 結晶組織を微細化させたりする等の多くの報告がある。この焼結磁石は核発生型の 保磁力機構を持つことが知られており，したがって，逆磁区の発生源となりやすい 結晶粒界や磁石表面を清浄化して磁気的に強化することが望ましい。そのためには， Ｎｄより磁気異方性が大きいＤｙやＴｂ等を磁石合金内の粒界に優先的に存在させ るのが有効である（【０００５】）。 (ウ) 発明が解決しようとする課題 特開昭６１−２０７５４６号公報（特許文献１）及び特開平０５−０２１２１８ 号公報（同２）には，２つの合金を出発原料としてＮｄ２ Ｆｅ１４ Ｂ主相よりもＮｄ リッチ粒界相に，より多くのＤｙ元素等を分布させ，その結果として，残留磁束密 度の低下を抑制しつつ保磁力を向上させた焼結磁石が得られることが開示されてお り，その技術の一部は現在の磁石製造に応用されている（【０００７】【０００ − 36 − ８】）。 しかし，Ｄｙ等を多く含む合金製作に工数が別途かかること，当該合金は粘いた めに数ミクロンまで粉砕するには超急冷法や水素脆化する方法等，特殊な方法を用 いる必要があること，Ｎｄ２ Ｆｅ１４ Ｂ組成合金より格段に酸化しやすいためにより 一層の酸化防止が必要であること，及び２つの合金の焼結と熱処理反応を厳密に制 御する必要があること等，製造面で多くの解決すべき課題がある。また，本方法に よって得られる磁石においては，現在，なお１０質量％未満のＤｙが含有されるた め，高保磁力型磁石は残留磁束密度が低いものとなっている（【０００９】）。 特開２０００−９６１０２号公報（特許文献３）には，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉 末と，Ｄｙ−Ｃｏ又はＴｂＨ２ 等の粉末とを混合し高温で熱処理して，ＤｙやＴｂ を磁石粉末表面にコーティングさせることにより高保磁力の異方性磁石粉末を得て いる。しかし，この方法でもＤｙ−Ｃｏ又はＴｂＨ２ 等の粉末における粉砕や酸化 等の問題を解消できず，また，Ｄｙ−Ｃｏ又はＴｂＨ２ 等の粉末を完全に反応終結 させて消滅させ，主とする磁石粉末のみを得ることが難しい。また，異方性粉末に おいては，その結晶粒径は０．３ミクロン前後であり明確な粒界相が認められない ため，焼結磁石とは保磁力機構が異なりＤｙのコーティングが保磁力向上にどのよ うに寄与しているかが不明である（【００１０】）。 また，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は最終寸法の磁石を得るまでの加工工程において， 特に酸化や機械的な劣化を生じることが知られているが，上記の特許文献１，２で は焼結磁石の内部を構成する結晶組織を改良することはできるが，一般の磁石製品 を製作するための切断や研磨加工後の特性低下を免れることができない。同様に上 記の特許文献３でも，改良した磁石粉末にエポキシ樹脂等を添加混合して数百ＭＰ ａの圧力で成型加工すると，その過程で多くの粉末は圧縮と同時に破砕されて磁気 特性が低下するため，製作されるボンド磁石の性能は磁石粉末の本来の特性より低 いものとなってしまう（【００１１】）。 焼結磁石の内部組織は，６〜１０ミクロンの微細で均一な主相結晶粒の周囲を１ − 37 − ミクロン以下の厚さの均一で薄いＮｄリッチ粒界相が取り囲んでいる。核発生型の 磁石では，減磁界が加わったときの逆磁区の発生をいかに抑止するかが保磁力の大 小を決めるため，逆磁区の核となりやすい不純物や不均一な組織を排除する必要が ある。逆磁区は，磁石内部の結晶粒界の乱れと磁石表面の酸化や機械的損傷によっ て発生し，特に表面の影響が大きいことが指摘されている。また，実際に焼結磁石 を機械加工によって裁断して磁石厚さをおよそ１ｍｍ以下にした場合に，保磁力が 著しく低下することが良く知られている（【００１２】）。 そこで，本発明は，希少なＤｙ等の希土類元素含有量を節減しても高保磁力，又 は高残留磁束密度が得られることを特徴とする高性能な希土類磁石を提供すること を目的とするものである（【００１３】）。 (エ) 課題を解決するための手段 本発明は，(1)磁石表面からのＭ元素（ただし，Ｍは，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏ から選ばれる希土類元素の一種又は二種以上）の拡散によりＭ元素が富化した結晶 粒界層を有し，保磁力Ｈｃｊと磁石全体に占めるＭ元素含有量が，下記の式で表さ れる希土類−鉄−ホウ素系磁石である。 Ｈｃｊ≧１＋０．２×Ｍ（ただし，０．０５≦Ｍ≦１０，Ｈｃｊ：保磁力，単位 （ＭＡ／ｍ），Ｍ：磁石全体に占めるＭ元素含有量（質量％））（【００１７】）。 また，本発明は，(2)残留磁束密度Ｂｒと保磁力Ｈｃｊが下記の式で表されるこ とを特徴とする，上記(1)の希土類−鉄−ホウ素系磁石，である。 Ｂｒ≧１．６８−０．１７×Ｈｃｊ（ただし，Ｂｒ：残留磁束密度，単位 （Ｔ））（【００１８】）。 また，本発明は，(3)希土類−鉄−ホウ素系磁石が，粉末成形と焼結法によって 製作される磁石，又は粉末成形と熱間塑性加工によって製作される磁石であって， 主結晶の間に希土類元素リッチな粒界層を有する磁石であることを特徴とする上記 (1)又は(2)の希土類−鉄−ホウ素系磁石である（【００１９】）。 さらに，本発明は，(4)磁石を減圧槽内に支持し，当該減圧槽内で物理的手法に − 38 − よって蒸気又は微粒子化したＭ元素（ただし，Ｍは，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏから 選ばれる希土類元素の一種又は二種以上）又はＭ元素を含む合金を，当該磁石の表 面の全部又は一部に飛来させて成膜し，かつ磁石の最表面に露出している結晶粒子 の半径に相当する深さ以上に磁石内部にＭ元素を磁石表面から拡散浸透させること によって，Ｍ元素が富化された結晶粒界層を形成することを特徴とする上記(1)な い し(3) の い ず れ か の 希 土 類 − 鉄 −ホ ウ 素 系 磁 石 の 製 造 方 法で あ る （ 【 ０ ０ ２ ０】）。 本発明では，Ｍ元素を表面に成膜して拡散することにより，Ｍ元素を結晶粒界部 に富化させることによりＤｙ等の希土類金属を磁石内部側に薄く，表面側に濃く分 布させることができる（【００２２】）。 (オ) 作用 Ｍ元素を磁石表面に成膜後に熱処理を行うと，Ｍ元素は焼結磁石内の浸透しやす い結晶粒界に多く，主結晶内に少し拡散浸透する（【００３２】）。 そして，Ｍ元素を多く含んだ結晶粒界層が形成されることによって保磁力が増加 する（【００３３】）。 (カ) 発明の実施の形態 ａ 磁石表面に供給して堆積又は成膜する金属は，Ｎｄよりも磁気異方性が大き く，かつ，磁石を構成するＮｄリッチ粒界相等に容易に拡散浸透することを目的と するため，希土類金属のＰｒ，Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏから選ばれるＭ元素の一種以上の 単独又は上記のＭ元素を相当量含有する合金や化合物，例えば，Ｔｂ−Ｆｅ合金や Ｄｙ−Ｃｏ合金，又はＴｂＨ２ 等を用いることができる（【００３８】）。 上記のＭ元素は，磁石表面に単に被覆されているだけでは磁気特性の向上が認め られないため，成膜した金属成分の少なくとも一部が磁石内部に拡散して構成元素 の一部であるＮｄ等の希土類金属リッチ相と反応した結晶粒界層を形成するように することが必須である（【００３９】）。 このため，通常は成膜した後に５００〜１０００℃における熱処理を行って成膜 − 39 − 金属を拡散させる。スパッタリングの場合には，磁石試料を保持具と共に熱してお くか，又はスパッタリング時のＲＦ及びＤＣ出力を上げて成膜することにより成膜 中の磁石を上記温度範囲，例えば８００℃位にまで上昇させることができるため， 実質的に成膜させながら同時に拡散を行うこともできる（【００４０】）。 ｂ 熱処理によってＭ元素は磁石内部に浸透するが，相互拡散によって元の磁石 表面に存在するＮｄやＦｅ元素の一部が，成膜したＭ元素にも取り込まれる。ただ し，Ｍ元素の膜内でのこの種の反応量はわずかであるために磁石特性にほとんど悪 影響を及ぼさない。膜の一部が拡散処理後に拡散されずに磁石表面に残存しても構 わないが，Ｍ元素を節減して十分な効果を得るためには，完全に拡散させることが 望ましい（【００４３】）。 磁石表面への希土類金属Ｍの供給法については特に限定されるものではなく，蒸 着，スパッタリング，イオンプレーティング，レーザーデポジション等の物理的成 膜法や，ＣＶＤやＭＯ−ＣＶＤ等の化学的気相蒸着法及びメッキ法等の適用が可能 である。ただし，成膜並びに後の加熱拡散の各処理においては，希土類金属の酸化 や磁石成分以外の不純物を防止するために，酸素や水蒸気等が数十ｐｐｍ以下の清 浄雰囲気内で行うことが望ましい（【００４７】）。 ｃ 別紙１の図４に，本発明の製造方法を実施するのに好適な三次元スパッタ装 置の概念を示す。図４において，輪状をした成膜金属からなるターゲット１及びタ ーゲット２を対向させて配置し，その間に水冷式の銅製高周波コイル３を配置する。 円筒形状磁石４の筒内部には，電極線５が挿入されており，電極線５はモータ６の 回転軸に固定されて円筒形状磁石４を回転できるように保持している。穴のない円 柱や角柱形状磁石の場合は，複数個の磁石製品を金網製の籠に装填して転動自在に 保持する方法を採用できる（【００５０】）。 ｄ 実施例５ Ｎｄ１０ Ｐｒ２ Ｆｅ７７．５ Ｃｏ３ Ｂ７．５ 組成の原料合金を溶解し，粉砕，成形，焼結 工程を経て，縦２０ｍｍ，横６０ｍｍ，厚さ２ｍｍ，体積が２４００ｍｍ３ の平板 − 40 − 状磁石を準備した。この磁石を，アネルバ（株）製のＬ−２５０Ｓ型スパッタリン グ装置内のＳＵＳ基板上に載せ，その上部に，８０質量％Ｔｂ−２０質量％Ｃｏ組 成の合金ターゲットを，ＳＵＳ３０４製 のバックプレートに固定して配置した （【００７７】）。 装置内を真空排気後，高純度Ａｒガスを導入して圧力を５Ｐａに維持し，抵抗加 熱によってＳＵＳ基板を約５５０℃に加熱したまま，逆スパッタを行って磁石表面 の酸化膜を除去した。ここでは，基板加熱と併行して成膜中での磁石試料の温度上 昇を利用して成膜と同時に拡散を行うことを目的とし，ＲＦ出力を１５０Ｗ，ＤＣ 出力を６００Ｗまで上げてスパッタリングを開始した結果，磁石試料が赤熱するの が観測され，色調より温度は約８００℃に達していると推測された。この基板加熱 と試料加熱を維持した状態で３０分間成膜を行い，一旦スパッタを中断して試料を 表裏反転させた後，再度，同1条件で３０分間成膜作業を行って，本発明試料（２ ２）を製作した（【００７８】）。 ＥＰＭＡによる試料観察の結果，磁石最表面におよそ２０μｍのＴｂ−Ｃｏ層と， その下部の８０μｍの深さまで結晶粒界に表面側ほど高濃度のＴｂとＣｏ元素が分 布していることが明らかになった。また，ＩＣＰ分析結果による磁石中のＴｂ量は， ２．７質量％であった。そこで，出発合金中のＮｄとＰｒ比率を変えず，Ｃｏ量を 微調整してＴｂを２．４質量％添加した合金を別途溶解し，同一寸法形状の磁石を 製作して比較例試料（１０）とした。比較例試料（１０）のＥＰＭＡ観察によれば， ＴｂとＣｏ元素とも磁石全体にほぼ均一に分布しており，結晶粒界と主相における Ｔｂ濃度差は×２０００倍の画像で見分けることが困難であった（【００７９】）。 各試料を切断して３枚を重ね合わせ，ＢＨトレーサによって磁気測定を行った結 果，比較例試料（１０）のＨｃｊが１．４７ＭＡ／ｍに対して，本発明試料（２ ２）のＨｃｊは１．８８ＭＡ／ｍであり，同一Ｔｂ量で大きな保磁力を示し，車等 の耐熱用途向けに好適な保磁力が得られた。本実施例により，成膜と拡散処理を同 一工程で行っても本発明の効果があることが明白になった。なお，本発明試料を６ − 41 − ０℃で９０％ＲＨの湿度試験に供した結果，耐食性が向上し，磁石内部の結晶粒界 へのＣｏ元素の拡散浸透が好影響を及ぼしていると推察された（【００８０】）。 (キ) 発明の効果 本発明によれば，希土類磁石表面にＤｙ，Ｔｂ等の希土類金属を成膜し，拡散し て磁石内部よりも表面側の希土類濃度を高くすることによって，従来の焼結磁石よ り少ない希土類金属含有量で大きな保磁力を出現させることができるか，又は従来 と同等のＤｙ含有量においては残留磁束密度を向上させることができる。これによ り，磁石のエネルギー積の向上，及び希少なＤｙ等の資源問題の解決に寄与するも のである（【００８１】）。 (2) 以上の記載からすると，甲５発明は，希少なＤｙ等の希土類元素含有量を 節減しても高保磁力，又は高残留磁束密度が得られることを特徴とする高性能な希 土類磁石を提供することを目的とするものであり，処理室内において，８０質量％ Ｔｂ−２０質量％Ｃｏ組成の合金ターゲットを配置するバックプレートと，Ｎｄ１ ０ Ｐｒ２ Ｆｅ７７．５ Ｃｏ３ Ｂ７．５ 組成の原料合金を溶解し，粉砕，成形，焼結工程を経 た平板状磁石を配置する基板と，磁石試料の温度が約８００℃に達するように抵抗 加熱による基板の加熱温度とスパッタリング装置のＲＦ出力及びＤＣ出力を設定す る手段とを有し，処理室内を真空排気後，基板加熱と併行して成膜中での磁石試料 の温度上昇を利用して，スパッタリングによりＴｂ−Ｃｏ層の成膜を行うのと同時 にＴｂとＣｏ元素のＮｄＰｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石内部への拡散を行うことにより， 希土類磁石表面にＤｙ，Ｔｂ等の希土類金属を成膜し，拡散して磁石内部よりも表 面側の希土類濃度を高くすることによって，従来の焼結磁石より少ない希土類金属 含有量で大きな保磁力を出現させることができるか，又は従来と同等のＤｙ含有量 においては残留磁束密度を向上させることができるというものである。 ４ 他の文献について (1) 甲４について ＳｍＦｅ１０ （Ｔｉ，Ｍ）２ の溶融紡糸リボンの高保磁力に関する甲４には，「研 − 42 − 究対象の合金の組成として，ＳｍＦｅ１０ （Ｔｉ１ −Ｘ ＭＸ ）２ （Ｍ＝Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ， 及びＭｏ）を選択した。焼入れしたリボンをアルゴン雰囲気下での単一ホイール技 法（single wheel technique）によって用意した。銅ホイールの基板表面流速（Ｖ ｓ）は，２０ｍ／秒から４０ｍ／秒まで変化する。作製した薄片状のリボンのサイ ズは，（１０−７０）μｍｘ（１−１．４）ｍｍｘ（１５−１００）ｍｍである。 我々の以前の研究では，高い飽和保磁力を与えるのに最適なホイ−ル速度は２０ｍ ／秒であり，４０ｍ／秒の速度で過剰に焼入れしたリボンがさらなるアニーリング に適していることが分かっている。別紙２の図１に示すように，過剰に焼入れした リボンをサマリウム雰囲気において７００度〜９００度で３０分間アニーリングし た。リボンは，サマリウムから成る小ブロックと共に石英チューブ内に配置し，１ ０ −２ トールの真空で封止した。リボンを粉砕して（０．１５ｍｍ未満の）粉末に した。溶融パラフィンと混合した上記粉末を１２ｋＯｅの磁場で固化した。最大印 加磁場が１．２ＭＡ／ｍ（１５ｋＯｅ）である試料振動型磁力計を用いて磁気特性 を測定した。いくつかの試料の磁気特性は，４．０ＭＡ／ｍ（５０ｋＯｅ）のパル ス磁場を印加した後に測定した。ＦｅＫａ放射を用いたＸ線回折によって結晶構造 を調べた。」との記載がある。 (2) 薄膜技術に関する「Handbook of Thin Film Technology」（甲１５の１） には，以下の記載がある。 「４．蒸気発生源の構成と使用 真空系における物質の蒸発には，蒸発物質を保持し蒸発熱を供給し，材料所望の 蒸気圧を生ずるに十分な高温に維持する蒸発発生源が必要である。成膜（フィルム 堆積）に適用される速度は１秒当たり１Å未満から１０００Å超までの値をとるこ とがあり，特定の元素について蒸発温度はこれに応じて変動する。蒸発源の運転温 度のおよその算定は，通常，有用な成膜速度を得るために蒸気圧１０−２ Torr を確 保しなければならないとの前提に基づいている。実用上興味のある物質の大半につ いて，この温度が１０００〜２０００℃の範囲に含まれる。」 − 43 − (3) 「薄膜の基本技術 第３版」（乙２）には，「抵抗加熱法」について，次 の記載がある。 「高融点金属（とくにＷ，Ｍｏ，Ｔａなどがよく用いられる）の線または薄い板 を適当な形に作って蒸発源にしたもので，その上に薄膜材料を載せ，蒸発源に電流 を流してジュール熱で加熱し，材料を蒸発させる。」（５４頁） 「薄膜にする材料は，平衡蒸気圧が１．３３Ｐａ＝１０−２ Torr 程度になる温度 に加熱するのが１つの目安になるが，その温度は多くは１０００〜２０００Ｋの範 囲にあるから蒸発源材料の温度はその程度に高くならなければならない。」（５５ 頁）。 (4) 「はじめての薄膜作製技術 第２版」（乙３）には，次の記載がある。 「一般に，真空蒸発法においては，１０ − ２ Ｐａ程度の圧力のもとで，蒸発物質 の蒸気圧がおよそ１Ｐａ程度となるように蒸発物質を加熱蒸発させる。」（４３ 頁）。 「通常の生産プロセスにおいて，比較的簡単に到達できる基板温度は３００℃く らいである。」（５８頁）。 (5) 「薄膜作成の基礎 第４版」（乙４）には，次の記載がある。 「蒸着しようとする材料（以下蒸着材料）を，蒸気圧でいえば１Ｐａ（１０ −２ Torr）程度が得られるまで，温度でいえばだいたい融点よりも少し高い温度に加熱 する。」（１６７頁）。 (6) 「トコトンやさしい 薄膜の本」（乙５）には，「薄膜を作るときの金属 の沸点や融点と基板の温度」に関し，別紙３の表とともに，普通の基板温度は「常 温〜３００℃」であること，薄膜の蒸着の原理について，真空状態で薄膜材料を原 子あるいは分子状のバラバラの気体にして，基板に向かって高速で飛ばすこと，基 板に到着した気体は，そこで基板の温度である常温〜３００℃に急速冷却され，液 体を経て固体となり，薄膜ができることが記載されている。 ５ 取消事由１（本件発明１の甲１発明に基づく新規性の判断の誤り）について − 44 − (1) 相違点１について ア 本件審決が認定した相違点１は，「重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ，および Ｔｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含有する」「物体」が，本件発 明１では，「バルク体」であるのに対して，甲１発明では，「粉末」（原料合金粉 末）である点というものである。 (ア) 本件発明１の「バルク体」の意義について ａ 本件明細書には，「バルク体」の形状等についての明確な定義はないものの， 「ＲＨバルク体の形状・大きさは特に限定されず，板状であってもよいし，不定形 （石ころ状）であってもよい。ＲＨバルク体に多数の微小孔（直径数１０μｍ程 度）が存在してもよい。」との記載（【００６７】）や，実施例１では，「ＲＨバ ルク体は，純度９９．９％のＤｙから形成され，３０ｍｍ×３０ｍｍ×５ｍｍのサ イズを有している。」との記載（【０１１２】）があり，ＲＨバルク体が直径数１ ０μｍ程度の多数の微小孔が存在し得るものであることや，実施例における大きさ が「３０ｍｍ×３０ｍｍ×５ｍｍのサイズ」とされていることが挙げられている。 その一方で，本件明細書には，前記のとおり，「収着原料に粉末を使用した場合 は安全性の問題（発火や人体への有害性）や作製工程に手間がかかりコストアップ 要因となる。」との記載（【００１５】）があり，本件発明においては収着原料に 粉末を使用しないことが解決すべき課題の一つとして挙げられている。 ｂ また，前記「理化学辞典」（甲１２）には，「バルク」の意味について， 「塊状の結晶・固体など，３次元的な拡がりをもち，かさばった状態の物質。薄膜， 粒体，粉末に対して用いられ，表面，界面，端の効果が無視できる状態にあるもの をさす。」と記載されている。また，甲２３の「新英和大辞典」には，物理分野の 用法として，「バルクの：ａ巨視的な．ｂ三次元的な嵩のある」との意味があるこ とが示されている。さらに，「バルク」の意味については，甲２４の「英和和英・ 科学技術と産業用語辞典」では，「大きさ」，「容量」などと，甲２５の「理化学 英和辞典」では，「大きさ」「容量」「大量」などと記載されている。そして，乙 − 45 − ２の「薄膜の基本技術 第３版」では，固体の薄膜を作る場合においては，「薄膜 になる前の普通の固まりの状態になっている物体をバルク（bulk）という。」（１ 頁）と記載されている。加えて，発明の名称を「等方性永久磁石及びその製造方 法」とする特開昭５９−２０４２０９号公報（乙７）では，「特開昭５７−２１０ ９３４において，…Ｆｅ−Ｎｄの二元系合金を液体急冷法により非晶質リボンとし てこれを磁化して磁石とすることが提案されている。この方法では（ＢＨ）ｍａｘ が４〜５ＭＧＯｅのものが得られるが数μｍ〜数１０μｍの厚さのリボンであるた め実用的なバルクにするには積層か粉末化後プレスが必要となりいずれの方法でも 理論密度比が６０〜８０％位に低下し磁石特性はさらに低下して実用的なものでな くなつてしまう。」（３８頁）と記載され，希土類元素を含む磁石の分野において， 「バルク」なる用語が，「粉末」と対比して用いられることが示されている。 ｃ 以上からすると，結晶・固体の物質等の技術分野においては，「バルク」と は，塊状の結晶・固体など，３次元的な拡がりをもち，かさばった状態の物質であ って，薄膜，粒体，粉末に対して用いられ，表面，界面，端の効果が無視できる状 態にあるものを意味するものと解されるから，本件発明１についても同様のものを 意味するものと認めるのが相当である。 (イ) 甲１発明における「粉末」（原料合金粉末）の意義について 前記のとおり，甲１発明は，処理室内において，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（Ｒは Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種）にバインダーと水を添加，撹拌してスラリ ー状となし，これをスプレードライヤー装置によって造粒した粉末を原料粉末とし て，その粉末を磁場中で成形後，脱脂，焼結した後，０．３ｍｍ以下の研磨量で研 磨加工が施され，一対の加工対向面間の寸法が３ｍｍ以下とされた焼結体の周囲に， Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を配置して，真空中で，加熱手段によって焼結体及びＲ− Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に熱処理を施すことにより，焼結体表面に希土類元素Ｒを蒸着 もしくは吸着させて還元して，研磨加工による磁気特性の劣化を回復させるという ものである。 − 46 − そして，焼結体の周囲に配置するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は，Ｎｄ１３．３原子 ％，Ｐｒ０．３１原子％，Ｄｙ０．２８原子％，Ｃｏ３．４原子％，Ｂ６．５原子 ％，残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を，Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解 して，ボタン状溶製合金を得て，次に，当該合金を粗粉砕した後，ジョークラッシ ャーなどにより平均粒度約１５μｍに粉砕し，さらに，ジェットミルにより平均粒 度３μｍとした原料合金粉末である。 したがって，甲１発明にいう粉末（原料合金粉末）は，平均粒度３μｍ程度のも のである。 (ウ) 以上のとおり，本件発明１における「バルク体」とは，塊状の結晶・固体 など，３次元的な拡がりをもち，かさばった状態の物質であって，薄膜，粒体，粉 末に対して用いられ，表面，界面，端の効果が無視できる状態にあるものを意味す るものであるから，甲１発明における平均粒度３μｍ程度の「粉末」（原料合金粉 末）がこれと相違することは明らかである。 したがって，本件審決の相違点１の認定に誤りはない。 イ 原告の主張について (ア) 原告は，本件明細書の記載からすると，本件発明１の「バルク体」とは， 重希土類元素ＲＨを含有するために適し，かつ，加熱したとき重希土類元素ＲＨを 供給するために適したものであれば足り，薄膜，粒体，粉末を排除するものではな いなどと主張する。 しかし，前記のとおり，希土類元素を含む磁石の分野において，「バルク」は 「粉末」と対比して用いられる用語であること，本件明細書では，ＲＨバルクの大 きさが３０ｍｍ×３０ｍｍ×５ｍｍサイズであることや，ＲＨバルク体は，直径数 １０μｍ程度の多数の微小孔が存在し得るものであることが挙げられていること， かえって，本件発明においては収着原料に粉末を使用しないことが解決すべき課題 の一つとされていること，前記「理化学辞典」（甲１２）等に挙げられた「バル ク」の意義などからすると，本件発明１にいう「バルク体」が甲１発明のような平 − 47 − 均粒度３μｍ程度の「粉末」を含む概念であると認めることはできない。 よって，原告の上記主張は，採用することができない。 (イ) 原告は，「バルク」の多様な意義からすると，前記「理化学辞典」（甲１ ２）に示された「バルク」の意義は特殊な分野における意義で，「バルク」の概念 と相入れないものであり，しかも「バルク」と区別される粉体や粒体の大きさは， 数値的に明確に規定されるものではないなどと主張する。 本件発明１にいう「バルク体」については，塊状の結晶・固体など，３次元的な 拡がりをもち，かさばった状態の物質であって，薄膜，粒体，粉末に対して用いら れ，表面，界面，端の効果が無視できる状態にあるものと解するとしても，その形 状や大きさが数値的に明示されるものではないから，その外延が必ずしも明確でな いことは否定できないが，「バルク体」は，希土類元素を含む磁石の分野において， 「粉末」と対比して用いられる用語であり，甲１発明において焼結体の周囲に配置 されるのは，平均粒度３μｍのＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末であるから，これが「粉 末」というべきものであることは明らかであって，本件発明１における「バルク 体」と甲１発明における「粉末」（原料合金粉末）が同一のものとみることはでき ない。 したがって，原告の上記主張は，採用することができない。 (2) 相違点２について ア 本件審決が認定した相違点２は，「前記処理室内を減圧し，前記加熱手段に よって前記物体および前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を加熱処理することに より，」「前記物体から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体 の表面に供給するように構成した」「処理装置」が，本件発明１では，「前記物 体」「から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給 しつつ，前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡 散させるように構成した」「拡散処理装置」であるのに対して，甲１発明では， 「前記物体」「から重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表 − 48 − 面に供給」するように構成しているものの，「供給しつつ，前記重希土類元素ＲＨ を前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散させる」ように構成したとし ておらず，「拡散」処理装置ともしていない点というものである。 イ 原告は，甲１の記載に接した当業者であれば，甲１において，希土類金属が 気化（昇華）した後，焼結磁石体の表面に付着すれば，磁石体の結晶体の粒界に多 かれ少なかれ「拡散」することを当然に認識し得たというべきであると主張する。 しかしながら，甲１には，焼結体表面に蒸着もしくは吸着した希土類元素Ｒ（Ｄ ｙを含む）が，焼結体内部に拡散することについて明示的な記載はない。 また，前記のとおり，甲１発明は，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に含まれている希土 類元素Ｒ（Ｄｙを含む）が焼結体表面に蒸着もしくは吸着するというものであるが， 甲１発明では，Ｄｙは，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末にわずか０．２８原子％含まれて いるにすぎず，そのＤｙも，焼結体の研磨加工時に製品表面が酸化して形成された 表面層を還元するために用いられているものであって（甲１【００４７】【００４ ９】），焼結体内部に拡散させるために用いられているものではない。 そして，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の結晶粒界にＤｙを拡散させることにより，保 磁力が向上することは，技術常識であるから（甲５【００３２】【００３３】）， 甲１においてＤｙが焼結体内部に拡散しているのであれば，それにより保磁力が向 上すると考えられるが，甲１において，実施例１で用いられた各サンプルの各製造 工程における磁気特性の推移を示した表２（研磨加工前のもの），表３（研磨加工 後のもの）及び表４（熱処理後のもの）の記載内容を比較すると，熱処理を施すこ とにより，研磨加工により劣化した保磁力が研磨加工前の状態に回復していること は認められるものの，熱処理によって保磁力が向上したといえる形跡は見ることが できない。 そうすると，甲１発明において，Ｄｙが焼結体内部にまで拡散しているか否かは 不明であるといわざるを得ない。 他方，本件発明１は，前記のとおり，処理室内において，重希土類元素ＲＨ（Ｄ − 49 − ｙ，Ｈｏ及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するバルク体 と，軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ及びＰｒの少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒと して含有するＲ２ Ｆｅ１４ Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土 類焼結磁石体とを対向配置させ，処理室内を減圧し，加熱手段によってバルク体及 びＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を加熱処理することにより，バルク体から重希 土類元素ＲＨをＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給しつつ，重希土類元 素ＲＨをＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散させるというものである。 したがって，本件発明１と甲１発明とは，重希土類元素ＲＨをＲ−Ｆｅ−Ｂ系希 土類焼結磁石体の内部に拡散させるように構成された製造方法であるか否かという 点で相違するのであるから，本件審決の相違点２の認定に誤りはない。 ウ 原告は，甲２８ないし３１を挙げて，焼結磁石体の表面にあるＤｙなどの希 土類金属が，７００℃から１０００℃程度の熱処理により，焼結磁石体の結晶体の 粒界に多かれ少なかれ入り込むこと，すなわち「拡散」することは，本件出願に係 る前記優先権主張日当時には技術常識であったとして，甲１に接した当業者は，甲 １発明においても，希土類金属が気化した後，焼結磁石体の表面に付着すれば，磁 石体の結晶体の粒界の多かれ少なかれ「拡散」することは当然に理解し得たと主張 する。 (ア) 甲２８ないし３１には，次のとおりの記載がある。 甲２８の「金属コーティングに続く熱処理の薄型Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の保 磁力への影響」には，Ｄｙ金属の３ミクロンメートルの層が薄型磁石の両面にコー ティングされ，最適な熱処理をしたサンプルについては，当初の磁石の約２倍の保 磁力が得られており，これは「Ｄｙが完全にマトリックス結晶粒の内部に拡散され， （Ｎｄ，Ｄｙ）２ Ｆｅ１４ Ｂのマトリックス結晶粒を形成している」と記載されてい る。 甲２９の「超微小に加工されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石」には，小型に加工さ れた磁石表面に，スパッタによりＤｙあるいはＴｂを被着させて高温熱処理と時効 − 50 − 処理を施すと，「Ｎｄに富む相が液層となって磁気表面のＤｙと反応した結果，液 層はＤｙに富むようになり，結晶粒界面でのみ化合物のＮｄがＤｙに置換されるた めに磁束密度の低下がほとんどなく保磁力が増大する。」と記載されている。 甲３０の「粒界改質型Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性」には，Ｎｄ−Ｆｅ −Ｂ系焼結磁石片をスパッタリング装置内に設置した２枚のＤｙ又はＴｂターゲッ トの中間に保持し，磁石表面に厚さ数μｍのＤｙ又はＴｂ金属を成膜したところ， ７００℃〜１０００℃まで昇温し，熱処理したところ，「磁気表面に成膜したＴｂ 金属は熱処理によって磁石内部に拡散し，主として粒界相に選択的に浸透したもの と考えられる。」と記載されている。 甲３１の「ネオジウム系微小焼結磁石の表面改質と特性向上」には，スパッタリ ングを行って，磁石の外周全面に厚さ１．４μｍのＤｙ金属膜を形成し，９００℃ で１０分，６００℃で２０分の２段の熱処理を実施したところ，「Ｄｙ元素が磁石 表面に濃く分布し，かつＮｄリッチ粒界相に選択的に拡散しておよそ３０μｍの深 さまで磁石内部に浸透している様子が明瞭に認められる。」（１８頁）と記載され ている。 (イ) しかし，甲２８，甲３０及び甲３１では，いずれも，焼結体の表面に数μ ｍ程度の厚さのＤｙ層（Ｄｙ膜）を形成し，加熱によりＤｙを焼結体内部に拡散さ せるというものである。拡散の生じやすさが，接触する２つの相における元素の濃 度差に影響を受けることは，一般的な科学常識であるから，甲２８，甲３０及び甲 ３１に記載されているように焼結体の表面に数μｍ程度の厚さのＤｙ層を形成して， これを加熱するという工程による作用と，０．２８原子％という少量のＤｙを含ん だＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を熱処理した場合の作用を同視することはできず，甲１ 発明においても，甲２８，甲３０，甲３１と同様に，焼結体内部にＤｙ拡散してい るか否かは不明であるといわざるを得ない。 また，甲２９には，磁石表面にＤｙあるいはＴｂを被着させて，高温熱処理と時 効処理を施す旨記載されているものの，スパッタリングが用いられている点で甲１ − 51 − 発明とは異なる方法であること，高温熱処理や時効処理の温度が不明であるから， 甲２９は，原告が主張するような技術常識が存在することを示すものとはいえない。 したがって，原告の上記主張は，採用することができない。 エ 原告は，甲３２を挙げて，Ｄｙの方がＦｅやＮｄよりも蒸気圧が高く，焼結 の際，より高い割合で蒸発するため，焼結磁石のＤｙの含有量の方が，原料の粉末 のＤｙの含有量よりも低い状態となるが，焼結磁石体と原料の粉末とを同時に加熱 すると，より蒸発しやすい原料の粉末からは，Ｄｙが原料における含有量よりも多 く含まれた蒸気が発生するから，そのような蒸気が焼結磁石の表面に付着すれば， 焼結磁石中のＤｙとの濃度差が生じ，粒界への拡散が始まると主張する。 甲３２は，物質ごとの温度と蒸気圧の関係を示したものであるが，Ｄｙの方が， ＦｅやＮｄよりも蒸気圧が高いとしても，実際に，原告が指摘する上記のような現 象が生じると認めるに足りる証拠はない。 したがって，原告の上記主張は，採用することができない。 (3) 小括 よって，取消事由１は理由がない。 ６ 取消事由２（本件発明１の甲１発明に基づく進歩性の判断の誤り）について (1) 相違点１について 前記のとおり，本件発明１は，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石において，少ない 量の重希土類元素ＲＨを効率よく活用し，磁石が比較的厚くとも，磁石全体にわた って主相結晶粒の外殻部に重希土類元素ＲＨを拡散させることにより，残留磁束密 度の低下を抑制しつつ，保磁力を向上しようとするものである。そして，本件発明 １においては，重希土類元素ＲＨを含有するバルク体から，重希土類元素ＲＨをＲ −Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の表面に供給しつつ，重希土類元素ＲＨをＲ−Ｆｅ −Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散させるものである。 これに対し，甲１発明は，薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性焼結永久 磁石を製造する方法において，焼結体における寸法精度をできる限り高くし，寸法 − 52 − 出しのための研磨加工による研磨量を極力少なくして，加工による磁気特性の劣化 を最小限に抑え，さらに，熱処理によって劣化した磁気特性をほぼ完全に回復させ ることにより，特に厚みが３ｍｍ以下，さらには２ｍｍ以下の薄肉，小型で寸法精 度が高くかつ磁気特性の高い焼結磁石を製造しようとするものである。そして，甲 １発明においては，焼結体を製造するための原料合金粉末である平均粒度３μｍの Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末から，その粉末に含まれている希土類元素Ｒ（Ｄｙを含 む）を焼結体表面に蒸着もしくは吸着させて還元して，研磨加工による磁気特性の 劣化を回復させるものである。 以上のとおり，本件発明１と甲１発明とは，いずれも，重希土類元素ＲＨを含有 する物体から重希土類元素ＲＨを希土類焼結磁石体の表面に供給するという点で共 通するものの，これにより解決しようとする課題は異なるものであり，また，希土 類焼結磁石体の表面に供給された重希土類元素ＲＨの作用，目的及び効果も異なる ものである。 そして，甲１には，焼結体の周囲に配置する合金として，バルク体を用いること の記載や示唆はない。また，甲１発明は，前記のとおり，所定の組成を有する平均 粒度３μｍのＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を原料合金粉末として焼結体を製造するとと もに，その同じ原料合金粉末を焼結体の周囲に配置して，研磨加工による磁気特性 の劣化を回復させるためにも用いるものであって，このような甲１発明において， 焼結体の周囲に配置する原料合金粉末を，あえてバルク体とする動機付けがあると いうことはできない。 したがって，甲１発明について，相違点１に係る本件発明１の構成を採用するこ とは，当業者が容易に想到することができたものではない。 (2) 相違点２について 前記のとおり，本件発明１と甲１発明とは，これにより解決しようとする課題が 異なり，重希土類元素ＲＨの作用，目的及び効果も異なるものである。そして，甲 １には，焼結体表面に蒸着もしくは吸着させたＤｙを，焼結体内部に拡散させるこ − 53 − とについての記載や示唆はなく，甲１発明において，焼結体表面に蒸着もしくは吸 着させたＤｙを，焼結体内部に拡散させる動機付けがあるということはできない。 したがって，甲１発明について，相違点２に係る本件発明１の構成を採用するこ とは，当業者が容易に想到することができたものではない。 (3) 原告の主張について 原告は，本件明細書には，本件発明１において「バルク体」との構成を採用する ことによる技術的な効果については記載がなく，新規性及び進歩性を基礎づける技 術的特徴は何ら認められないと主張する。 しかしながら，前記のとおり，本件発明では，収着原料に粉末を使用しないこと を解決すべき課題の一つとしているのである。また，本件発明１は，Ｄｙ等の重希 土類元素ＲＨをＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体の内部に拡散させるものであるか ら，Ｄｙ等の重希土類元素ＲＨを含有するバルク体は，高純度のものが望ましいこ とは明らかである。実際，本件明細書の各実施例においても，高純度のもの（例え ば，純度９９．９％のＤｙ板）が用いられている。このように，本件発明１におい て，「バルク体」とすることには，技術的な意義があるということができる。 そして，前記のとおり，甲１発明において，焼結体の周囲に配置する原料合金粉 末を，あえてバルク体とする動機付けがあるということはできないから，甲１発明 に基づき，相違点１に係る本件発明１の構成を容易に想到することができたという ことはできない。 したがって，原告の上記主張は，採用することができない。 (4) 小括 よって，取消事由２も理由がない。 ７ 取消事由３（本件発明１の甲５発明に基づく新規性の判断の誤り）について (1) 相違点３について ア 本件審決が認定した相違点３は，「加熱手段」が，本件発明１では，「前記 処理室内の温度を７００℃以上１０００℃以下に調節する加熱手段」であって， − 54 − 「前記バルク体および前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石体を加熱処理する」もの であるのに対して，甲５発明では，磁石の温度を調整するのであって，「前記処理 室内の温度」を調節するとはしておらず，Ｔｂ−Ｃｏ組成の合金ターゲット「を加 熱処理する」ともしていない点というものである。 イ 原告は，希土類金属を蒸着するためには，真空の程度及び金属の種類に応じ た温度において，加熱して気化（昇華）させれば足りることは技術常識であるとし た上で，甲５においては，結晶体の粒界に「拡散」させるために適した熱処理温度 （およそ７００℃から１０００℃程度）において気化（昇華）するために適した希 土類金属，例えば，Ｄｙを希土類焼結磁石の表面に供給する方法として，「蒸着」 を用いる技術的思想も開示されていると主張する。 そこで検討するに，甲５には，希土類−鉄−ホウ素系焼結磁石の保磁力を向上す るために，希土類−鉄−ホウ素系焼結磁石の表面に，Ｍ元素（Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏ 等）又はＭ元素を含む合金を成膜し，かつ磁石内部にＭ元素を拡散浸透させること によって，Ｍ元素が富化された結晶粒界層を形成すること（【請求項１】【請求項 ４】【００３２】【００３３】），成膜は，蒸着，スパッタリング，イオンプレー ティング，レーザーデポジション等の物理的成膜法，ＣＶＤやＭＯ−ＣＶＤ等の化 学的気相蒸着法，メッキ法等により行うことができること（【００４７】），通常， Ｍ元素を成膜した後に，５００〜１０００℃における熱処理を行ってＭ元素を拡散 させるが，スパッタリングの場合には，磁石試料を保持具とともに熱しておくか， スパッタリング時のＲＦ及びＤＣ出力を上げて成膜することにより，成膜中の磁石 を５００〜１０００℃，例えば８００℃位にまで上昇させることができるため，実 質的にＭ元素を成膜させながら同時に拡散を行うこともできること（【００３９】 【００４０】）などが記載されている。そして，スパッタリングによる実施例１な いし３（【００５４】〜【００７２】）及びイオンプレーティングによる実施例４ （【００７３】〜【００７６】）が，Ｍ元素を成膜した後に熱処理を行ってＭ元素 を拡散させる場合の具体例であり，スパッタリングによる実施例５（【００７７】 − 55 − 〜【００８０】）が実質的にＭ元素を成膜させながら同時に拡散を行う場合の具体 例である。 以上のとおり，甲５には，スパッタリングの場合には，実質的にＭ元素を成膜さ せながら同時に拡散を行うことが記載されている。 しかしながら，スパッタリング以外の場合，例えば蒸着の場合においても，実質 的にＭ元素を成膜させながら同時に拡散を行うことの明示的な記載はない。 また，前記乙３，乙５の記載によれば，本件出願に係る優先権主張日当時，蒸着 による薄膜の形成においては，通常，基板の温度が常温〜３００℃程度とされるこ とは，技術常識であったと認められる。そうすると，磁石（基板）を８００℃程度 に加熱する甲５の実施例５において，スパッタリングに代えて蒸着を適用すること， すなわち，Ｔｂ−Ｃｏ合金を蒸着材料として用いて，蒸着により磁石の表面に成膜 を行うと同時に磁石（基板）を８００℃程度に加熱して拡散するようにすることは， 上記のような技術常識に反するものといわざるを得ない。 さらに，本件出願に係る優先権主張日当時，蒸着による薄膜の形成においては， 通常，「１０ −２ Torr」の蒸気圧が得られる温度で蒸着材料を加熱することは，技 術常識であったものである（甲１５の１，乙２〜４）。甲５におけるＭ元素である Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏにおいて，このような蒸気圧が得られる温度は，いずれも，１０ ００℃を越える温度となるから（甲１５の１），甲５の実施例５において，スパッ タリングに代えて蒸着を適用した場合，蒸着材料としてのＴｂ−Ｃｏ合金を１００ ０℃を超える温度で加熱することを要するものとなる。 そうすると，甲５には，Ｔｂ−Ｃｏ合金を蒸着材料として用いて，その蒸着材料 を７００℃以上１０００℃以下に加熱して，蒸着により磁石の表面に成膜を行うと 同時に，磁石を８００℃程度に加熱して蒸着材料を磁石内部へ拡散を行う発明が記 載されているということはできない。 以上のとおり，甲５には，蒸着材料を７００℃以上１０００℃以下に加熱して， 蒸着により磁石の表面に成膜を行うと同時に，磁石を８００℃程度に加熱して蒸着 − 56 − 材料を磁石内部へ拡散を行う発明が記載されているとはいえないから，結局，「処 理室内を７００℃以上１０００℃以下に加熱する」ことも記載されているとはいえ ず，本件発明１と甲５発明とは，この点で相違する。 したがって，本件審決の相違点３の認定に誤りはない。 ウ 原告は，甲３２ないし３４を挙げて，蒸着のために１０−２ Torr の蒸気圧が 必要であることは，本件出願に係る優先権主張日当時の技術常識とはいえないと主 張する。 しかし，原告の上記主張は，真空蒸着において，装置内に残留する気体の圧力を 示す「真空度」と，蒸着材料を適切な速度で蒸発させるための加熱温度における蒸 着材料の「平衡蒸気圧」とを混同するものである（甲３３，３４）。また，甲３２ は，蒸気圧と温度との関係を一般的に示したものにすぎず，蒸着に適した蒸気圧や 温度を示したものということはできない。 したがって，原告の上記主張は，採用することができない。 なお，原告は，乙２には，「蒸発源材料の平衡蒸気圧が１０−６ Pa 台かそれを少 し上回る温度で多くの薄膜材料を蒸着することができる」と記載されているとも主 張する。 しかしながら，乙２は，蒸着材料（薄膜材料）を保持し，加熱するための「蒸着 源材料」の蒸気圧を示すものであるから，原告の上記主張は，「蒸着材料」と「蒸 着源材料」とを混同するものであり，これを採用することはできない。 (2) 小括 よって，取消事由３も理由がない。 ８ 取消事由４（本件発明１の甲５発明に基づく進歩性の判断の誤り）について (1) 甲５発明に基づく容易想到性について 前記のとおり，本件発明１は，重希土類元素ＲＨの気化（昇華）はほとんど生じ ないが，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類焼結磁石における希土類元素の拡散が活発に生じる 温度である７００℃以上１０００℃以下の温度範囲とすることにより，ＲＨバルク − 57 − 体の気化（昇華）をＲＨ膜の成長速度がＲＨの磁石内部への拡散速度よりも極度に 大きくならない程度に抑制しつつ，焼結磁石体の表面に飛来した重希土類元素ＲＨ を速やかに磁石体内部に拡散させるというものである（甲２０【００３７】）。 しかるに，前記のとおり，甲５には，スパッタリングの場合には，実質的にＭ元 素を成膜させながら同時に磁石内部へ拡散を行うことが記載されているといえるが， 蒸着の場合においても，実質的にＭ元素を成膜させながら同時に磁石内部へ拡散を 行うことが記載されているとはいえない。 また，前記のとおり，蒸着による薄膜の形成においては，通常，基板の温度が常 温〜３００℃程度とされることは，技術常識である。このような技術常識を踏まえ ると，磁石試料（基板）を約８００℃に加熱する甲５発明において，スパッタリン グに代えて蒸着を適用する動機付けがあるということはできない。 さらに，蒸着による薄膜の形成においては，通常，「１０ − ２ Torr」の蒸気圧が 得られる温度で蒸着材料を加熱することは，技術常識であり，甲５におけるＭ元素 であるＤｙ，Ｔｂ，Ｈｏにおいて，このような蒸気圧が得られる温度は，いずれも， １０００℃を越えるものである。したがって，甲５発明において，スパッタリング に代えて蒸着を適用してみたとしても，蒸着材料としての８０質量％Ｔｂ−２０質 量％Ｃｏ組成の合金を，１０００℃を超える温度で加熱することになるだけである。 そうすると，甲５発明において，スパッタリングに代えて蒸着を適用し，その際， 蒸着材料としての８０質量％Ｔｂ−２０質量％Ｃｏ組成の合金を７００℃以上１０ ００℃以下に加熱する動機付けがあるとはいえない。 以上のとおり，甲５発明において，蒸着材料としての８０質量％Ｔｂ−２０質量 ％Ｃｏ組成の合金を７００℃以上１０００℃以下に加熱して，蒸着により磁石の表 面に成膜を行うと同時に，磁石を８００℃程度に加熱して拡散を行う動機付けがあ るとはいえないから，結局，甲５発明において，「処理室内を７００℃以上１００ ０℃以下に加熱する」動機付けがあるとはいえない。 (2) 甲５発明及び甲４に記載された発明に基づく容易想到性について − 58 − 原告は，甲４には，サマリウムから成るブロックを加熱する具体的な加熱手段は 記載されていないが，石英チューブという閉空間でリボンが加熱されていれば，同 じチューブ内のサマリウムから成るブロックも加熱されていると当然認識でき，サ マリウムが気化してリボンの表面に供給されると理解できると主張する。 しかしながら，前記のとおり，甲４には，ＳｍＦｅ１０ （Ｔｉ１ −Ｘ ＭＸ ）２ （Ｍ＝ Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，及びＭｏ）のリボンをサマリウム雰囲気において７００℃〜９０ ０℃でアニーリングしたことや，リボンは，サマリウムから成る小ブロックととも に石英チューブ内に配置し，１０ − ２ トールの真空で封止したことは記載されてい るものの，バルク体から重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ，Ｈｏ及びＴｂ）をＲ−Ｆｅ−Ｂ 系希土類焼結磁石体に供給するときに加熱手段によってバルク体を加熱処理するこ との記載や示唆はないから，甲４には，甲５発明について，蒸着材料としての８０ 質量％Ｔｂ−２０質量％Ｃｏ組成の合金を７００℃以上１０００℃以下に加熱して， 蒸着により磁石の表面に成膜を行うと同時に，磁石を８００℃程度に加熱して蒸着 材料を磁石内部へ拡散を行うことの動機付けがあるということはできない。 したがって，そうである以上，甲５発明及び甲４に記載された発明に基づき，当 業者において，相違点３に係る本件発明１の構成を容易に想到することができたと いうことはできない。 (3) 小括 よって，取消事由４も理由がない。 ９ 取消事由５（本件発明２ないし１０の新規性・進歩性に係る判断の誤り）に ついて 前記５ないし８のとおり，本件発明１は，甲１又は甲５に基づき，新規性・進歩 性が否定されるものではない。 したがって，本件発明１に係る発明特定事項を全て含み，更に発明特定事項を付 加した本件発明２ないし１０についても，甲１又は甲５に基づき，新規性・進歩性 が否定されるものではないことは明らかである。 − 59 − よって，取消事由５も理由がない。 １０ 結論 以上の次第であるから，原告主張の取消事由はいずれも理由がなく，本件審決に これを取り消すべき違法は認められない。 したがって，原告の請求は理由がないから，これを棄却することとし，主文のと おり判決する。 知的財産高等裁判所第４部 裁判長裁判官 富 田 善 範 裁判官 大 鷹 一 郎 裁判官 齋 藤 巌 − 60 − （別紙省略） − 61 − |